摘要
铀尾砂、尾渣等铀尾矿属于长寿命、大体量的低（极低）放射性固体废弃物，其常规地表（建库）堆置造成一定的环境和安全问题，而井下干式、胶结充填仍然未能根本解决放射性扩散或铀的浸出等问题。本文以铀尾矿安全高效处置和地下矿山安全高效开采双重目标为出发点，借鉴低、中水平放射性废物水泥固化原理，协调膏体充填、碱激发矿渣、环境功能矿物的共同优势，以铀尾砂作为研究对象，通过现场调研、文献检索、室内试验和理论分析等手段，研究了功能矿物协同条件下碱激发矿渣—铀尾砂胶结充填体的力学和抗浸出性能，取得系列研究成果，对于铀尾砂及其他低（极低）放射性固体废弃物的安全高效处置和绿色铀矿冶建设具有一定的借鉴意义。主要研究内容及结论如下： （1）结合低、中水平放射性废物水泥固化处置和膏体充填开采工艺要求，构建了功能矿物协同条件下碱激发矿渣—铀尾矿井下胶结充填处置的理论和技术体系。提出铀尾矿充填体的质量指标主要包括力学性能、化学稳定和抗浸出性等，物料组成包括铀尾矿骨料、矿渣胶凝材料、功能矿物改性材料和水等，制备与充填过程关键工艺为铀尾矿颗粒级配重构、充填材料多元复配以及充填质量的原位监测与动态调整技术。 （2）通过单轴抗压试验研究不同矿渣在不同激发条件时的力学性能，优选得出合理的矿渣原料和激发方案，通过SEM、XRD、TG-DSC、FTIR和NMR检测手段，探明功能矿物条件下碱激发矿渣的胶凝机理。结果表明：粒化高炉矿渣是良好的碱激发矿渣胶凝材料基材、液态硅酸钠是有效的激发剂，掺加功能矿物的碱激发矿渣胶凝产物主要为C-(A)-S-H凝胶，掺加功能矿物提高了高聚合度产物的含量，但降低了低聚合度产物的含量，导致其结构疏松或者产生裂隙，一定程度影响孔隙结构和力学特性。 （3）通过流变参数测试研究了铀尾砂充填料浆合理的质量浓度，运用正交试验手段研究了碱激发矿渣—铀尾砂充填体的制备方法。结果表明：碱激发矿渣—铀尾砂充填料浆具有“剪切变稀”特征，合理质量浓度范围为80~82%。生石灰是制备碱激发矿渣—铀尾砂充填体的有效复配材料之一，激发剂模数对充填体早期强度有显著影响，碱当量对后期强度影响显著。 （4）通过单轴抗压、巴西劈裂、冻融循环、动载抗压、静态浸泡等试验研究了掺加功能矿物碱激发矿渣—铀尾砂充填体的力学性能。研究结果表明：掺加功能矿物碱激发矿渣—铀尾砂充填体的力学性能均优于普通硅酸盐—铀尾砂充填体；28d龄期时，掺加沸石、海泡石、硅灰、蛭石对充填体单轴抗压强度的影响为弱化效应，凹凸棒土为强化效应；五种功能矿物对充填体抗拉强度的影响均为弱化效应；冻融循环、静态浸泡的强度损失率均小于25%，且无明显的裂缝或龟裂；动载条件下，五种功能矿物掺量4~16%范围时，充填体平均动载提高系数DIFA为1.27~2.44。 （5）通过非平衡浸出试验研究了掺加功能矿物碱激发矿渣—铀尾砂充填体对铀的固化性能。结果表明：掺加功能矿物碱激发矿渣—铀尾砂充填体对铀尾砂中的铀具有良好的固化效果，浸出液铀的浓度、浸出率Rn、累积浸出分数Pt均小于相应的国家标准；掺加功能矿物普遍对碱激发矿渣—铀尾砂充填体的抗浸出性具有明显的强化效应，浸出液的pH达10.46~11.32，浸出试验始终在碱性环境中进行；功能矿物存在合理掺量时使抗浸出性最佳，凹凸棒土在掺量4%时的抗浸出性强化效应最为明显。 （6）通过LF-NMR、SEM手段研究了掺加功能矿物碱激发矿渣—铀尾砂充填体的孔隙结构，通过TG-DSC、FTIR和NMR检测手段，验证了铀尾砂骨料对掺加功能矿物碱激发矿渣胶凝反应的影响。结果表明：充填体中的孔隙包括界面孔隙和胶凝材料内部裂隙孔隙，其孔隙率大于普通硅酸盐水泥—铀尾矿充填体，适量的功能矿物掺加可降低充填体孔隙率，孔隙率的增大对充填体的力学性能和抗浸出性产生不利影响。铀尾砂作为充填骨料，对掺加功能矿物的碱激发矿渣胶凝反应并无明显影响，掺加功能矿物碱激发矿渣—铀尾砂充填体固化铀的机理是固封—吸附—交换—沉淀等多重效应的协同作用。
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