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电沉积制备NiMoP催化剂及其电催化氢化还原靛蓝的应用研究

魏冬

电沉积制备NiMoP催化剂及其电催化氢化还原靛蓝的应用研究

魏冬
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摘要

靛蓝(indigo)是使用量最大的还原染料之一,在工业中常使用连二亚硫酸钠(Na2S2O3)对其进行还原。然而,此方法会产生具有刺激性气味气体和含有亚硫酸盐和硫酸盐的工业废水,对工人健康和环境都具有一定的危害。因此研究人员开发了催化氢化、新型还原剂和生物还原等新型还原法,但这三种方法因其成本较高和成产工艺较为复杂等问题仍无法替代保险粉的使用。电催化氢化还原法使用电解水生成氢源,直接将靛蓝还原,其具有反应条件温和、成本低、无有毒有害物质产生和反应可控的特点,使其有较好的应用的前景。目前,这一技术的关键问题是:一是降低电解水的过电位;二是增加原子氢的稳定性,减少氢气的析出,以此提高反应效率,节省能源。 本论文以不锈钢网、泡沫镍、泡沫铜和碳毡等为基底,使用电沉积法在表面合成NiMoP电催化剂,发现三元素NiMoP催化剂比其它二元素或单元素催化剂,具有较小的电解水过电位,其电化学反应速度也有所提高。NiMoP应用于电催化氢化还原靛蓝,具有较高的转化率和良好的稳定性。使用扫描电镜、X射线衍射和X射线光电子能谱等技术对NiMoP电催化剂进行表征,揭示其结构特性。通过线性伏安扫描法、Tafel曲线、循环伏安扫描法、电化学阻抗谱和计时电位法等电化学方法研究催化剂的活性,稳定性和电化学性质。 主要研究内容和结论如下: (1)在不锈钢网、泡沫镍、泡沫铜和碳毡等四种基底上优化了合成条件并成功制备NiMoP电催化剂。通过对电极材料进行表征,揭示了NiMoP催化剂在四种基底上的微观结构和化学组成,确定了NiMoP以合金的形式存在。 (2)同种基底上,与二元素NiMo、NiP和MoP等催化剂相比,三元素NiMoP催化剂的电催化活性较高,电荷转移电阻较小。而在四种基底中,NiMoP/CF具有最佳的电催化活性,其过电位和Tafel斜率分别为93mV和89.7mV·dec-1。同时,NiMoP/CF(687.5cm2)的电化学活性面积也要高于NiMoP/SSM(0.51cm2)、NiMoP/NF(78.5cm2)和NiMoP/CuF(261cm2)。在稳定性测试中,NiMoP/CF过电位最低且衰减最小。这说明了在四种材料中,NiMoP/CF具有最好的稳定性和催化活性。 (3)基底材料同样影响了电催化氢化还原靛蓝的效果。其中,NiMoP/CF表现出了最高的电催化活性,NiMoP/CuF次之,转化率和法拉第效率分别为26.2%和10.7%,15.5%和6.4%。而NiMoP/NF和NiMoP/SSM由于基底结构的孔隙过大且电极表面有严重的析氢现象,导致氢化还原靛蓝的效果较差。在同种基底上,NiMoP的催化效果也要好于NiMo和Ni等材料。NiMoP/CF氢化还原得到的靛蓝隐色体溶液对织物进行染色,用于对织物进行染色,得到了与传统染色方法一致的结果。

关键词

催化剂/电沉积法/靛蓝/电催化活性

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授予学位

硕士

学科专业

化学

导师

刘慧宏

学位年度

2022

学位授予单位

武汉纺织大学

语种

中文

中图分类号

TQ
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