摘要
原子层厚度的硒氧化铋（Bi2O2Se）得益于高载流子迁移率，良好环境稳定性和合适的窄带隙等优异的特性，在电子和光电子领域具有广阔的应用前景。特别是，基于Bi2O2Se构筑的异质结在改善逻辑器件短板和拓展功能方面的潜力引起了人们的极大关注。尽管Bi2O2Se及其非范德华异质结的电学性质已被广泛研究，但目前仍然缺乏对该材料体系在超快时间尺度上载流子动力学特征的解释，这对于从本征性质层面探索器件的性能极限是至关重要的。本文以层状材料Bi2O2Se为研究对象，综合性地研究了薄层和单层Bi2O2Se的光学和光生载流子动力学性质，在此基础上，揭示了Bi2O2Se与过渡金属硫属化物中的两种代表性材料（即WS2、MoS2）形成的非范德华异质结构中的电荷转移的主要形式和性质，获得的主要创新结果如下： 1．利用透射光谱和瞬态吸收光谱首次确定了21层Bi2O2Se纳米片晶的直接光学跃迁约为1.72eV。时间分辨的差分反射光谱揭示了该薄层的超快载流子热化、能量弛豫过程以及光生载流子复合寿命为200ps。此外，空间分辨了载流子的平面输运，得到了其光生载流子的扩散系数为4.8cm2s-1，对应载流子迁移率为180cm2V-1s-1。在单层Bi2O2Se中也观察到了类似的直接光学跃迁，这意味着Γ谷中的态与层厚之间无明显依赖关系，并且单层与薄层Bi2O2Se纳米片晶的激子动力学有很大区别，由于单层Bi2O2Se具有相较于薄层不同的电子结构和减小的介电屏蔽使得其在高密度电荷注入下表现出强烈的饱和效应和快速的激子-激子湮灭行为，空间和时间分辨揭示了其激子扩散系数为20cm2/s。这些结果为理解、设计和优化基于超薄Bi2O2Se的电子和光电器件提供了基本信息。 2．实验上首次研究了单层Bi2O2Se和单层WS2形成的异质结构中的电荷转移性质。通过开尔文探针力显微镜测量了样品的功函数，确定了单层Bi2O2Se的能带位置，揭示了异质结为Ⅱ类能带排列。在异质结构中观察到WS2在620nm处的A激子发射峰发生了20倍的荧光淬灭，表明层间发生了高效的电荷转移。基于异质结的能带排列，通过时间分辨和层选择性吸收的泵浦-探测光谱进一步证实了WS2/Bi2O2Se异质结中激发的Bi2O2Se层的空穴近乎100%地能够在0.45ps的超快时间尺度内参与到向WS2层转移的过程，继而形成了长寿命的层间激子。这些结果证实了将非范德华材料与范德华材料集成以制备具有新颖电荷转移特性的异质结的可行性，并为理解基于这种非范德华异质结的光电子器件的性能提供了视野。 3．针对Bi2O2Se中高的载流子浓度导致其电子及光电器件中表现出高的暗电流问题，设计并构筑了Ⅱ类异质结构MoS2/Bi2O2Se。通过开尔文探针力显微镜确定该异质结构的确为Ⅱ类能带排列，且导带底和价带顶分别位于MoS2和Bi2O2Se层。在异质结构中观察到MoS2在659nm处的A激子发射峰发生了25倍的荧光淬灭，表明层间发生了高效的电荷转移。基于异质结的能带排列，通过时间分辨和层选择性吸收的泵浦-探测光谱进一步证实了MoS2/Bi2O2Se异质结中Bi2O2Se层激发的电子能够在0.51ps得超快时间尺度内近乎100%地转移至MoS2层，并形成长寿命的层间激子。该结果表明MoS2/Bi2O2Se异质结有望降低Bi2O2Se基器件的暗电流并推动其应用于电子导通得低功耗，快速光响应的电子和光电子器件。
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