摘要
全球人口的快速增长、气候变化和工业发展对水质产生着显著影响,其中,染料因芳烃和酚类物质的存在,直接排放到水体中会严重危害人体健康和环境安全。因此,开发经济有效的染料废水处理技术日益成为当今环保行业关注的课题。 本论文以印染废水中的典型有机物甲基橙和罗丹明B为目标污染物,研究采用改性钢渣活化过硫酸盐的高级氧化技术,降解受苯酚干扰的甲基橙/罗丹明B废水。 通过比较单独钢渣、单独改性钢渣、单独PS对降解效果的影响,确定了改性钢渣/PS的运行方式,并作为后续实验运行体系。使用扫描电镜(SEM)、X射线能谱(EDS)、比表面积分析(BET)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)和X射线衍射(XRD)对改性钢渣进行了表征。考察了钢渣投加量、PS浓度、初始PH值、有无苯酚干扰对染料去除效果的影响,并对反应条件进行了分析优化。自由基淬灭实验验证了羟基自由基和硫酸根自由基的生成,紫外全扫描光谱推断了污染物的可能降解路径。试验得到如下结论: (1)钢渣/过硫酸盐体系降解甲基橙和苯酚的双组分染料废水中,最佳反应参数为:温度25℃、改性钢渣投加量10g/L、PS浓度5g/L、初始pH值=7,反应180min后甲基橙的降解率为93.92%。双组分溶液中,苯酚的降解效率比单组分体系平均增加7.5%,甲基橙的降解效率略有下降,从93.92%降低到85.48%。降解过程遵循一级动力学模型,响应面优化后的最优条件下对甲基橙的降解率达到97.10%。紫外-可见光谱和自由基鉴别实验表明该体系中·OH与SO4-?同时存在,且·OH在甲基橙和苯酚的降解过程中发挥了主导作用;初步推断降解路径:甲基橙上N=N双键断裂,甲基橙和苯酚的芳香环羟基化,苯酚部分氧化。重复利用性实验表明,所制备的高温改性钢渣连续使用5次,活性无明显损失;且该体系在实际染料废水的处理中表现出良好的经济应用效能。 (2)钢渣/过硫酸盐体系降解罗丹明B和苯酚的双组分染料废水中,最佳反应参数为:温度25℃、改性钢渣投加量10g/L、PS浓度7g/L、初始pH值=5,反应180min后罗丹明B的降解率为88.0%。双组分溶液中,体系表现出对罗丹明B降解率的下降(从88.0%下降至74.9%),以及苯酚降解率的轻微下降。降解过程遵循一级动力学模型,响应面优化后的最优条件下对罗丹明B的降解率达到92.05%。紫外-可见光谱和自由基鉴别实验表明该体系中·OH与SO4-?同时存在,且·OH是苯酚降解过程中的主要氧化活性物种;初步推断降解路径:N-脱乙基作用,共轭结构的裂解,芳香环的开环反应。重复利用性实验表明,所制备的高温改性钢渣连续使用5次,活性无明显损失;且该体系在实际染料废水中仍具有较好的催化性能。