摘要
氨（NH3）是大气中重要的衡量碱性气体，也是参与大气氮循环的主体，会与酸性气态前体物中和形成二次无机水溶性离子，造成大气颗粒物PM2.5的污染。明晰大气NH3及PM2.5载带二次水溶性离子的污染特征，评估大气NH3对二次水溶性离子形成的影响对大气污染防治具有重要意义。 本研究采集了金华城区大气颗粒物PM2.5和气态污染物NH3样品，分析测定出大气NH3、PM2.5以及PM2.5载带的各离子组分的浓度水平，同时监测了温湿度等气象条件，并收集分析了同期其他气态污染物的官报数据，探讨了金华市大气NH3的污染特征、PM2.5载带二次水溶性离子的污染特征，采用相关性分析探究了NH3与该地区大气污染物之间的关系，进一步评估出大气NH3对PM2.5载带二次无机组分的影响。根据实验结果分析，得出以下主要结论： （1）金华市地区大气NH3污染浓度变化范围为0.02ug/m3~13.8ug/m3。大气NH3浓度季节特征显著，表现为夏季最高，春季次之，冬季最低，主要受气温、农业活动和一些其他人为因素的影响。大气NH3日变化规律明显，白天大气NH3浓度普遍高于夜间。相关性分析表明，NH3与大气颗粒物、温度、气态污染物（SO2、NO2、CO）都具有一定的关系，气温的影响最为显著。 （2）PM2.5载带的SO42-、NO3-和NH4+三种水溶性离子（SNA）在PM2.5载带水溶性离子占比，在冬春夏分别为：41.0%，27.8%和56.9%，全年占比较大，表明SNA是2021年金华市大气颗粒物的主要组成部分。SO42-、NO3-和NH4+浓度也有显著的季节变化特征。NH4+和NO3-浓度表现为冬季gt;春季gt;夏季；SO42-浓度表现为夏季gt;春季gt;冬季。SNA浓度具有一定的日变化特征规律，受太阳光照和温度的影响，白天NH4+浓度总体略低于夜间，而SO42-和NO3-均呈现为白天的浓度大于夜间浓度。 （3）后向轨迹聚类表明，金华市冬季大气扩散传输主要受陆风影响，大气污染物主要来自苏南、浙北以及金华本地。春季大气扩散传输受海风和陆风共同作用影响，大气污染物主要来中国黄海、宁波、苏南、浙北以及金华本地。夏季大气扩散传输主要受海风影响较大，大气污染物主要来南海、东海等沿海地区。 （4）采样期间，大气NH3与PM2.5载带的二次水溶性离子NH4+、NO3-和SO42-显著相关。大气NH3与细颗粒态NH4+浓度之间有着良好的负相关关系，这说明大气中NH3会向NH4+转化，大气NH3的这种气粒转化过程影响着大气PM2.5浓度水平。大气NH3与NO3-为显著负相关，这说明大气NH3和NO3-是反应物和产物的关系，大气中NH3与HNO3反应生成NH4NO3，进而影响大气PM2.5浓度水平。大气NH3与SO42-呈显著正相关，外来硫酸盐对金华大气PM2.5影响较大。 （5）温度、相对湿度等气象因素以及酸性气态前体物（SO2、NO2）浓度对NH3与NH4+的气粒转化过程都具有影响。低温高湿的环境有利于促进气态NH3向颗粒态铵盐转化，导致二次气溶胶浓度升高。大气中SO2和NO2的浓度较高时，会促成大气中铵盐的形成，造成大气中二次气溶胶污染。
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