摘要
咖啡因是茶叶中一种重要的活性物质，咖啡因的含量的多少影响茶叶饮品的功效。摄入咖啡因能够使大脑兴奋，降低患心血管疾病的风险，但过多摄入咖啡因会导致失眠，诱发焦虑症。目前，由于茶叶提取物的成分复杂及基质干扰，对茶叶样品中的咖啡因的直接分析受到限制，因此，有必要开发一种精确度和灵敏度高的方法，对茶叶中的咖啡因进行吸附、富集与检测。 本研究以共价有机框架材料(covalentorganicframework，COFs)和金属有机框架材料(metal.organicframeworks，MOFs)为主要研究对象，制备了两种功能化的多孔复合材料，采用多种物理化学表征手段，对材料的结构和性能进行了优化，并将其用做样品前处理中的固体吸附剂，结合高效液相色谱串联质谱法(HPLC-MS/MS)，成功建立了快速、灵敏的茶叶咖啡因检测方法，为茶叶中咖啡因的检测提供了技术支撑，主要研究结果如下: (1)采用原位合成策略，在COFs表面均匀合成了一层金属多酚网络结构(MPN)，成功制备了一种具有高比表面积(115.7176m2/g)的多孔复合材料MPN@COFs，通过优化影响萃取性能的一系列实验条件(优化后的咖啡因浓度为5mg/L，吸附剂用量为50mg，反应时间为45min)，表现出对咖啡因的良好的吸附性能。 (2)咪唑沸石骨架(zeoliticimidazolateframework，ZIF)是一类典型的MOFs材料，以ZIF.8为原料，结合磁性纳米粒子和三维石墨烯(3DGA)，利用层层自组装技术成功制备了一种磁性复合多孔材料:Fe3O4@3DGA@ZIF-8。结果表明Fe3O4@3DGA@ZIF-8的比表面积为162.9754m2/g，吸附性能优异(优化后的咖啡因浓度为5mg/L，吸附剂用量为50mg，反应时间为20min)，重复利用性良好，能够作为磁性固体吸附剂对咖啡因进行分离富集。 (3)建立了一种稳定性好，精密度高的检测咖啡因的HPLC-MS/MS方法，检出限(S/N=3)为0.38pg/L，在0.01～1.2mg/L的浓度范围内有良好的线性关系，是一种快速可靠的分析方法。 (4)利用建立的HPLC-MS/MS方法，对几种不同茶叶样品中的咖啡因进行了测定，结果表明，两种功能化的多孔复合材料对咖啡因的回收率均在70％以上，证实了所开发方法的高度适用性。
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