摘要
近年来，钙钛矿量子点(QDs)材料因具有较高的光致发光量子效率、窄发射光谱、可调的光学带隙以及较长的载流子迁移率等优异的光电性能而备受关注。相对于有机–无机杂化钙钛矿量子点而言，无机铅卤钙钛矿量子点因具有较高的稳定性而更有研究意义。尽管近几年在无机钙钛矿量子点的研究上取得了一定成果，但是对如何制备高发光效率(PLQY)和高稳定性的无机钙钛矿量子点还需要进一步研究。此外，固态钙钛矿量子点薄膜较低的量子效率和较差的稳定性限制了其实际应用。针对以上问题，本文提出了配体钝化(TOAB)、硅烷包覆(APTES)以及离子掺杂(Na+)等解决方案，并且创新改进了离心铸造工艺，制备出高发光效率和高稳定性的量子点薄膜。主要研究内容如下所述： (1)利用室温过饱和法制备了绿色CsPbBr3@Cs4PbBr6QDs，通过在前驱液中添加TOAB配体不仅能提高卤化铯卤化铅材料的溶解能力，并形成了高富卤素环境，从而促进了0DCs4PbBr6QDs的生成。本章节主要研究了不同浓度的TOAB对CsPbBr3@Cs4PbBr6QDs的结构特征、发光性能、荧光寿命以及稳定性的影响。在生成的Cs4PbBr6QDs的原位钝化作用下，制备的CsPbBr3@Cs4PbBr6QDs不仅具有较高的量子效率(94.7%)，还具有较高的稳定性。 (2)在基于室温下制备绿色CsPbBr3QDs的基础上，我们通过在前驱体溶液中加入APTES和NaBr相结合的方法能有效钝化CsPbBr3QDs内部缺陷，并提高了CsPbBr3QDs的量子效率和稳定性。此外，在离心铸造法制备薄膜基础上，通过引入APTES封装配体可以更简便的制备量子点薄膜。本章节通过对CsPbBr3、CsPbBr3@SiO2和CsPbBr3@Na@SiO2三种薄膜的发光效率、荧光寿命、组分、结构特征、形貌和稳定性等一系列测试分析，研究APTES封装和Na+掺杂对CsPbBr3QDs的影响。制备的CsPbBr3@Na@SiO2薄膜表现出优异的发光效率(74.7%)和显著增强的稳定性。 (3)在基于室温下制备CsPbBr3QDs和改进的离心铸造工艺制备成膜基础上，通过阴离子交换反应制备的CsPbX3@SiO2QDs可实现可见光范围内全光谱发光。此外，采用聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)和聚酯织物作为柔性基底，制备的CsPbX3@SiO2QD固态薄膜具有可弯曲的性能。通过一系列测试分析表明，APTES的支链分子水解形成的空间位阻对改善CsPbX3QDs薄膜的发光和稳定性至关重要。CsPbX3@SiO2QD薄膜显示出较高的发光效率(94.0%)、较宽的发光范围(425~630nm)和优异的显色指数(93.4)。
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