摘要
因具有铁电、介电、压电、电热等丰富的性能，铁电材料在信息存储、储能、传感和驱动、固态制冷等领域具有广泛的应用前景。传统的铁电材料在应用中存在污染环境、性能有待提升等诸多问题，因此研发性能优异或环保的新型铁电材料是推动铁电材料未来广泛应用的关键，但目前关于新型铁电材料的实验研究迫切需求理论指导。与其它理论相比，热力学理论由于便捷且计算耗费小，是研究铁电材料的一种非常有效的理论方法，但通常由于缺乏热力学势，而不能对新型铁电材料展开热力学理论研究。为此，本论文分别通过传统的方法和新兴的机器学习方法，构建了三类新型铁电材料的热力学势，通过与实验对比说明所建立的热力学势是可靠的，且通过机器学习重现了经典的铁电热力学定律，并将所建立的热力学势用于这些新型铁电材料性能的预测，这为实验制备优异性能的新型铁电材料提供了理论指导方案。本论文的研究内容和主要结论为： (1)构建了新型PbSc0.5Ta0.5O3(PST)材料的热力学势，并对其块体和薄膜电学关联性能进行了预测，提出了对应的性能增强方案。基于PST的实验报道数据，通过传统的热力学势构建拟合方法，建立起了PST的热力学势；热力学计算分析显示所建立的热力学势非常可靠，提出了通过电场加载和失配应变的方式增强PST室温附近的介电和压电性能；结果也显示PST在包含室温在内的很宽温区内具有优异的电热响应，且通过电场方向可对其电热性能进行优化。 (2)构建了新型无铅Ba(ZrxTi1?x)O3(BZT)材料的热力学势，并对其块体和薄膜进行了相结构和电学关联性能预测，提出了相关性能的增强方案。针对不同成分BZT的部分实验值，基于传统的热力学势构建拟合方法，建立起了BZT块体和薄膜的热力学势，计算值与实验测得的相界、极化、介电常数、压电系数非常吻合，证实了所建立热力学势的可靠性。结果显示，室温下BZT块体具有三个相界，分别是x=0.013处的四方?正交相界，x=0.0798处的正交?三方相界，x=0.2135处的三方?顺电相界，且在相界处BZT具有优异的机电性能。同时计算获得了BZT薄膜的失配应变?温度?成分?电场的相图和机电性能，结果表明BZT薄膜具有更丰富的相结构；通过成分、应变、电场对相界的调控，可以在室温下获得机电性能优异的无铅BZT薄膜，为实验制备高性能无铅铁电薄膜提供理论指导。 (3)基于机器学习，发展了快速构建铁电材料热力学势的方法，重现了铁电材料热力学理论的经典规律。基于铁电材料的热力学理论，结合新兴的机器学习方法，发展了快速构建铁电材料热力学势的方法，比传统手动拟合构建热力学势具有更高的效率，这为铁电材料热力学势的构建提供了新方法，并重现了Landau?Devonshire热力学势规律和居里?外斯定律；随之，将该方法用于分子铁电材料的性能预测，这为推动新型分子铁电材料的理论研究提供了热力学基础，为实验制备性能优异的分子铁电材料提供了理论指导。
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