摘要
自2009年Miyasaka等报道钙钛矿材料在染料敏化太阳能电池中的应用以来，钙钛矿太阳能电池的研究取得了突飞猛进的发展。到目前为止，钙钛矿太阳能电池器件的光电转换效率已达到25.7%，超过了以碲化镉（CdTe）、磷化铟（InP）为代表的第二代太阳能电池。在钙钛矿太阳能电池的各类器件结构中，反向平面钙钛矿太阳能电池由于其制备简单、迟滞效应小、成本低等优点受到研究人员青睐。然而，低温溶液法制备的钙钛矿多晶薄膜表面和晶界处存在大量缺陷，导致电池器件界面处载流子易发生非辐射复合，从而降低电池器件性能。基于此，本文通过在钙钛矿层/电子传输层界面插入两种具有双胍基团的化合物——二甲双胍和卤化二甲双胍盐，制备反向平面钙钛矿太阳能电池，研究界面修饰层的引入对界面能级排列、缺陷钝化、载流子传输和抽取，以及钙钛矿太阳能电池器件性能的影响。主要研究工作如下： 1、本文将二甲基双胍（N,N-Dimethylimidodicarbonimidicdiamide,DMID）用于修饰Cs0.05(FA0.85MA0.15)0.95Pb(I0.85Br0.15)3钙钛矿层与[6,6]-苯基-C61-丁酸甲酯（PC61BM）电子传输层之间的界面，结果表明，含有两个胍基的DMID界面修饰剂可以与钙钛矿中未配位的Pb2+离子成键，有利于提高钙钛矿薄膜的结晶性和平均晶粒尺寸。此外，DMID界面修饰剂的引入能够降低钙钛矿薄膜的表面缺陷，优化钙钛矿与PC61BM之间的能级排列，提高载流子在界面的传输与收集。经浓度为0.08mgmL-1的DMID修饰后，钙钛矿太阳能电池器件表现出19.42%的光电转换效率，且湿度稳定性大幅提升。 2、本文将卤化二甲双胍（即DMID·HI、DMID·HBr和DMID·HCl）引入Cs0.05(FA0.85MA0.15)0.95Pb(I0.85Br0.15)3钙钛矿层与PC61BM之间的界面，结果表明，DMID·HX中的双胍基阳离子和卤素阴离子能够与钙钛矿中的Pb2+离子和I-发生相互作用，改善钙钛矿薄膜的结晶性，降低表面粗糙度，有效钝化钙钛矿薄膜中的缺陷，降低缺陷密度，促进载流子的传输与抽取。此外，研究还发现，引入氯化后的二甲基双胍（DMID·HCl）界面修饰的器件效率最佳，达到20.34%，其开路电压（Voc）高达1.14V，且在环境温度为25℃、相对湿度为60±5%的黑暗条件下放置30天后，效率仍能保持初始值的80%。 本论文基于双胍基化合物界面工程的工作为提高反向平面钙钛矿太阳能电池效率及稳定性提供了新策略。
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