摘要
核能的开发与利用过程中会产生大量的低浓度含铀废水，如果处理不当，会对生态环境和人类健康造成严重的危害。近年来，吸附法成为低浓度含铀废水处理领域的研究热点之一，而效率高、成本低、选择性好的吸附剂是吸附法的关键所在。本论文设计出两种不同的磁性碳基吸附剂，通过静态批次实验考察其对水中U(Ⅵ)的吸附性能，并结合先进的表征技术探讨了U(Ⅵ)在这两种吸附剂上的作用机制。具体如下： （1）以三聚氰胺为原料，以碳酸钙（CaCO3）为硬模板制备多孔石墨相氮化碳（PCN），并利用水热法制备得到多孔石墨相氮化碳-磁性铁酸锰纳米粒子（MnFe2O4）复合材料（MPCN）。通过SEM、BET、FTIR等表征技术证明了经过模板法合成的PCN的比表面积相较于原始石墨相氮化碳（g-C3N4）明显增大，并且水热法合成的MnFe2O4纳米粒子成功的负载在了PCN的表面。吸附试验结果表明：在pH=5，投加量为200mg/L，反应时间15min，温度为308K的条件下，MPCN对U(Ⅵ)的最大吸附容量达到367.9mg/g。整个吸附过程符合二级动力学模型以及Langmuir等温吸附模型。XPS表征结果表明吸附机理主要为MPCN中含氮官能团、金属氧化物对U(Ⅵ)的络合作用。经过5次循环吸附-解吸试验后，MPCN的吸附效率仍保持在90%以上。 （2）以茶渣作为含碳前驱体、采用铁、锰盐溶液浸渍-热解法合成铁锰双金属氧化物改性茶渣生物炭复合材料（FMBC）。茶渣衍生的生物炭具有较大的比表面积和和丰富的孔隙结构，这为生物炭对铀的富集提供了丰富的结合位点。SEM-EDS、XRD、VSM等表征结果证明了铁锰氧化物对茶渣生物炭改性成功；考察了体系pH、吸附时间、环境温度、干扰离子、腐殖酸等对FMBC吸附U(Ⅵ)的性能影响，并通过FTIR、XPS探讨其吸附机制。结果表明：在pH=4，FMBC投加量为0.2mg/L，T=303K，吸附时间为25min的条件下，FMBC对U(Ⅵ)的最大吸附容量为510.8mg/g。准二级动力学以及Langmuir等温吸附模型对整个吸附行为的拟合结果说明FMBC对U(Ⅵ)的吸附是属于化学吸附；FTIR与XPS结果进一步的探究了FMBC与U(Ⅵ)的结合机制，FMBC表面的含氧官能团、阳离子-π键作用以及Fe(Ⅱ)、Mn(Ⅱ)的化学还原作用都参与了U(Ⅵ)的去除。
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