摘要
本文以四种不同粒径的碳化硅粉料F1（D50=17.07μm）、F2（D50=7.8μm）、F3（D50=1.72μm）和F4（D50=0.68μm）为主原料，以C/SiO2为添加助剂，按设计配方进行称量、混合和干压成型，成型坯体在氩气气氛、高温条件下（2150℃~2350℃）进行烧成，成功制备了一系列微米级孔径的碳化硅多孔陶瓷。重点开展了F2与F3细粉质量分数、烧结温度和保温时间等条件变化对碳化硅多孔陶瓷结构与性能的影响规律，确定了最佳细粉添加量和烧成制度，探讨了碳化硅颗粒的重结晶烧结的影响因素与影响机制，通过C/SiO2的添加和烧成制度的变化，实现了对碳化硅多孔陶瓷孔径尺寸与孔隙率的调控，探讨了C/SiO2添加与F4超细粉添加对样品相关性能产生作用的机理。其主要内容如下： 首先研究了F2与F3细粉质量分数、烧成温度和保温时间对碳化硅多孔陶瓷孔隙率、物相、显微形貌、孔径分布和抗弯强度的影响，结果表明：随着F2/F3细粉质量分数增加，样品孔隙率降低，平均孔径减小，孔径分布变窄，抗弯强度提高，细粉质量分数为20wt%时，综合性能较佳；随着烧成温度增加，添加F2/F3细粉样品的孔隙率和平均孔径均先减小后增大，添加F2细粉样品的抗弯强度逐渐提高，而添加F3细粉样品的抗弯强度先增大后减小，当烧成温度为2300℃时，样品孔径分布最窄；随着保温时间的延长，添加F2/F3细粉样品的孔隙率和抗弯强度均先增大后基本不变，孔径分布均变宽，添加F2细粉样品平均孔径逐渐增大，烧结时间为2h时，孔隙率、平均孔径和抗弯强度分别为43.47%、1.58μm和48.95MPa，添加F3细粉样品平均孔径先增大后基本不变，烧结时间为2h时，孔隙率、平均孔径和抗弯强度分别为42.33%、1.86μm和59.2MPa，样品最佳烧结保温时间为2h。 其次，研究了不同条件对碳化硅颗粒的重结晶烧结的影响机制。添加细粉的样品在烧结过程中，细粉的大量蒸发带走热量使局部温度降低，促使4H-SiC的生成，导致6H-SiC与4H-SiC同时存在；随着细粉颗粒增多，温度升高及保温时间延长，粗细颗粒蒸发产生的Si-C气相物质越多，颗粒间不同位置蒸气压差越大，气相物质迁移速率越快，一方面，粗颗粒形貌变得光滑圆润，球形度变高，粗颗粒逐渐长大，烧结颈部面积增大；另一方面，细颗粒蒸发变小趋于球形，烧结颈部晶界越过球形细颗粒使得细颗粒消失，粗颗粒与细颗粒发生兼并，致使粗颗粒长大，则碳化硅颗粒烧结过程遵循蒸发-凝聚和粗细颗粒兼并的烧结机理。 再次，通过调整C/SiO2及F4超细粉的添加比例，实现了对多孔碳化硅陶瓷微米孔径与孔隙率的调控，提升了样品的抗弯强度。结果表明：随着C/SiO2质量分数增加，孔隙率和平均孔径增大，孔径分布变宽，烧成温度为2300℃，C/SiO2质量分数为40wt%时，孔隙率和平均孔径分别为64.13%和5.42μm。超细粉质量分数增加，孔隙率基本不变，孔径分布变宽，平均孔径增大，抗弯强度增强，C/SiO2质量分数和超细粉质量分数分别为30wt%和50wt%时，平均孔径和抗弯强度分别为5.69μm和18.32MPa，平均孔径最大。 最后，探究了添加C/SiO2及F4超细粉在烧成过程中的变化及其对烧成样品性能影响的作用机理：随着C/SiO2的添加，在高温下C与SiO2或SiC反应生成CO、气相SiO和气相Si，CO与部分SiO气体排出促使孔隙率和孔径增大，气相Si与C反应生成SiC沉积在碳化硅颗粒表面和颈部；超细粉质量分数增多，蒸发-凝聚过程产生Si-C气相物质增多，粗颗粒表面变得光滑圆润，粗颗粒间烧结颈部面积增大，导致样品抗弯强度增强。
NETL