摘要
化学链燃烧可兼顾高效的能源转化与低成本的CO2捕集，是助力我国实现“碳中和”目标的一种新型清洁燃烧技术。目前，化学链燃烧仍然面临着由于气固接触不充分导致反应效率低下的问题，合理的反应器设计不仅能够保证系统的稳定运行，还有利于化学链燃烧反应性能的提升。在燃料反应器内添加内循环路径、耦合碳捕集装置等策略，虽然可以改善碳转化效率，提高碳捕集率，但会导致系统结构复杂，增加反应器的运行调控难度。因此，为强化气固接触，本文提出了一种带有风帽内构件的塔式鼓泡床燃料反应器，并建立了性能好、结构简单的化学链燃烧串行流化床装置；采用实验与数值计算相结合的方法，从宏观和微观的角度全面研究了化学链塔式反应器内气固流动特性、颗粒循环稳定性以及多相化学反应性能等，并提出了改善反应性能的结构优化方案。 首先，采用内构件将传统的单鼓泡流化床沿床层高度方向分隔成若干腔室，形成一种多腔室的塔式鼓泡流化床。基于图像处理法与信号分析法，研究内构件结构、腔室高径比以及内构件开孔率等参数对气泡特性的影响。结果显示，添加风帽内构件可以有效减小气泡尺寸、降低气泡上升速度以及减弱气泡产生能量，从而提高了气泡相向乳化相的传质速率，解决了由大气泡引起的气固接触不均的问题。固体颗粒向上经过内构件，因惯性作用而分离回落，与上行的气体发生充分接触；当腔室高径比为1.8∶1、内构件开孔率为8.05%时，气泡主频明显，且气泡尺寸与能量较小，气固流动状态得到改善。 其次，基于塔式反应器搭建了性能好、结构简单的化学链燃烧串行流化床冷态装置，实现了系统压力自平衡的颗粒外循环。当塔式反应器内流化数达到 4.0 时，下部腔室会形成气栓，气栓推动部分固体颗粒渗过内构件的多孔结构进入上部腔室，形成一种先涌后渗的特殊流态。由此可见，内构件的存在重构了气固流动状态，均匀了气固分布，但内构件的加入也限制了进入提升管的颗粒循环量。增加反应器内的流化风速虽可提升颗粒循环量，但会导致反应器内固体颗粒停留时间的降低；在塔式反应器的 3/5 高度处引入二次风，可以显著提高固体颗粒停留时间。此外，由于下降管内堆积床料的密封作用，通入返料器底部的气体约有80%~90%被分配到与之相连的反应器内，空气反应器与燃料反应器之间几乎不存在气体串混，良好的密封特性保证了反应器运行的安全与稳定。 采用计算颗粒流体力学（CPFD）方法，对基于塔式反应器的串行流化床冷态装置建立三维全场数值模型，导入 EMMS-bubbling 曳力模型，研究了反应器内的气固分布、颗粒速度、颗粒通量、以及壁面磨损。数值分析结果显示，当空气反应器内径小于50mm时，会造成径向气固分布与径向颗粒速度分布不均匀，使得床层壁面处的颗粒流动不稳定，增大空气反应器内径可以减弱壁面效应的影响。反应器壁面磨损主要集中于旋风分离器的入口区域以及内构件入口通道位置处，通过增加旋风分离器通流面积以及加大内构件开孔率，可以降低颗粒速度，改善壁面磨损。根据相似准则，对燃料反应器进行放大研究，预测了中试级尺寸化学链塔式燃料反应器内的气固流动特性。 最后，在流化床热重分析仪（FB-TGA）上开展赤铁矿载氧体氧化还原反应实验，获得其化学反应动力学参数，建立了耦合气固流动和化学反应的3kWth塔式煤化学链燃烧三维模型，研究了塔式反应器内的气体组分分布、固体颗粒停留时间、颗粒返混效率、碳转化率、需氧率以及CO2捕集效率等重要参数的特性规律。得益于内构件对气固反应的强化作用，塔式燃料反应器具有高效的气体转化能力，燃料反应器出口的CO2浓度高达93.8%，需氧率低至3.8%。对焦炭颗粒的路径进行追踪分析，发现大多数焦炭颗粒的停留时间小于60s，由于焦炭无法在燃料反应器内充分气化，残炭颗粒会被载氧体颗粒携带进入空气反应器，导致燃料反应器内CO2捕集能力降低，仅为 80.3%。因此，通过增加内构件数量、改进返料器尺寸等结构优化策略，延长了焦炭颗粒在燃料反应器内的停留时间，减小了残炭颗粒向空气反应器的输送，塔式燃料反应器内CO2捕集效率提升至90%以上。
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