摘要
近年来，八元环小孔沸石分子筛因其特殊的孔道结构和较好的水热稳定性而表现出优异的催化活性，因此受到人们的广泛关注。例如，CHA、LTA在甲醇制烯烃（MTO）和选择性催化还原消除NOx（SCR）等催化反应中表现出优异的反应性能。因此，通过优化这些八元环小孔沸石分子筛的合成方法，降低其生产成本、提高其水热稳定性并使其表现出优异的催化反应性能，意义重大。 八元环小孔沸石分子筛最初是在无机体系下通过水热合成而获得，但得到的产物硅铝比均较低，这严重影响了其水热稳定性。后期通过引入有机胺及其铵盐作为有机模板剂实现了高硅或全硅八元环沸石分子筛的合成，这些产物硅铝比的提高大幅度地增强了它们的水热稳定性。然而，这些有机模板剂价格昂贵，如合成SSZ-13沸石用到的TMAdaOH模板剂，这大幅度地增加了这些小孔沸石分子筛的生产成本。近年来，为了降低这些沸石分子筛的合成成本，季磷盐、含硫化合物以及金属络合物相继被用作模板剂，如铜-四乙烯五胺为模板剂一步合成含铜的SSZ-13沸石。当然，最为环境友好的方法是通过无机碱金属离子导向合成高硅铝比八元环沸石分子筛，这既避免了昂贵有机模板剂的使用同时避免了后期的高温焙烧。针对上述问题，本论文分别使用简单廉价的金属络合物和无机阳离子作为模板剂实现了三种八元环小孔沸石分子筛的绿色合成。 在第二章中，以简单廉价的镍-五乙烯六胺络合物（Ni-PEHA）为模板剂一步合成了具有高分散金属镍且Si/Al比为7.8的ITE沸石分子筛。高分散的金属镍颗粒以及大量铝物种的存在使得该沸石作为催化材料表现出优异的CO2加氢还原活性。 在第三章中，设计了一种碱体系稳定的钴-二乙烯三胺络合物（Co-DETA），并以此为模板剂一步合成了含钴的SSZ-13沸石分子筛，所得到的产物结晶度高且形貌均一，具有良好的CH4-SCR催化反应活性。 在第四章中，采用K+导向合成了Si/Al比大于5.0的高硅KFI沸石分子筛。交换Cu2+后的催化剂在NH3-SCR反应中表现出优异的反应活性。在850℃水热处理（10%H2O）12h后仍能保持其基本结构且仍具有较好的NH3-SCR反应活性，表现出优异的水热稳定性，这对SCR的催化应用具有重要意义。
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