摘要
二维(2D)碳同素异形体五、六、八环碳(C568)由于具有稳定的能量、有限带隙、低有效质量和高迁移率，使其在高速器件领域具有潜在的应用价值，但是2D-C568窄禁带和间接跃迁的特点限制了它在光电器件领域的应用，因此本研究工作通过第一性原理密度泛函理论(DFT)分别研究了H/F吸附的2D-C568、2D-SixCy568、H/F吸附和施加机械应变的2D-SixCy568以及C568纳米带的能带结构和电学参数，并对它们能带结构变化的机理做出了理论解释，主要结论如下： 1.2D-C568的能带结构可以通过改变H/F原子的吸附率和吸附位置进行调控。随着吸附率增加，2D-C568的禁带宽度在0.5leV到3.88eV的范围内变化，随着吸附位置变化，2D-C568能带的跃迁方式可以在间接-直接之间改变。研究发现禁带变宽的原因有两个，一是吸附后会使2D-C568的晶格常数产生6%范围内的压应变，从而导致禁带变宽；二是对C568表面吸附后，由sp2杂化C原子的pz轨道所形成的兀键对成键带和反键带的贡献度降低，使2D-C568的成键带能量下降，反键带能量上升，从而使禁带变宽；跃迁方式变化是由于吸附之后对CBM和VBM起到主要贡献的原子发生变化，当主要贡献原子从八环C变为六环C时，跃迁方式从间接跃迁变为直接跃迁； 2．提出了一种新的、具有动力学稳定性的2D硅碳结构SiiC12568，并对2D-Si1C12568的能带结构和电学参数做出预测，结果表明2D-Si1C12568在交换关联泛函为HSE06(PBE)的条件下是具有0.97eV(0.39eV)禁带宽度的间接跃迁半导体。通过准确地控制H/F原子的吸附率和吸附位置将2D-Si1C12568的能带结构调节为具有0.94eV(PBE)的直接跃迁半导体。研究还发现随着H原子吸附率的增加，2D-Si1C12568的禁带宽度增大；2D-Si1C12568施加应变时，随着压应变的增加，禁带宽度是增加的，当压应变为6%时禁带宽度增大至0.54eV，且压应变每增大1%，禁带宽度增加0.025eV;随着拉应变的增加，禁带宽度是减小的，当拉应变为6%时禁带宽度减小为0.23eV，且拉应变每增大1%，禁带宽度减小0.025eV，因此可以通过施加机械应变来调节2D-Si1C12568的禁带宽度； 3．对三种不同结构C568纳米带计算结果表明，纳米带吸附H/F原子可以有效的消除由边缘原子引入的中间态，且此时跃迁方式都为间接跃迁，而且F原子的定量引入使得C568纳米带能带满足光催化分解水的条件；对C568纳米带吸附不同原子可以观察到，通过控制H/F原子的吸附位置，可以使C568纳米带形成typeⅠ型或typeⅡ型异质结；对C568纳米带的不同纳米带宽度的研究结果表明，随着纳米带宽度增加，禁带宽度减小，且跃迁方式在间接-直接-间接之间转变。
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