摘要
多铁材料集多种铁性于一身,包含铁磁性、铁电性、铁弹性以及近年来新发现的铁谷性.在一众多铁中,磁电多铁材料因其具备独特的磁性和电性相互调节的能力而备受关注,这为低能耗、高性能、非易失信息存储器件的开发提供了良好的平台.然而,研究发现物理尺寸极限下的二维单相多铁材料较少,且较难实现强铁磁性和铁电性的共存.近几年来,二维范德华异质结的出现,以及二维铁电性和铁磁性相继在实验上被验证,为寻找二维多铁材料创造了新的途径——构建二维多铁异质结.关于二维多铁异质结的研究领域较新,所以相关的报道较少,这促使人们去设计二维多铁材料,并为实验提供理论指导.本文基于第一性原理计算研究了二维多铁In2Se3/CrI3和h-VN/WSe2范德华异质结中极化反转下磁电耦合效应对电子结构的影响,并考虑了堆叠模式、层厚等因素,主要研究结果如下: (1)将二维铁磁材料CrI3和铁电材料In2Se3堆垛形成多铁范德华异质结来研究磁电耦合效应调控的电子结构,并且考虑了堆叠模式和层厚的影响.对于In2Se3/CrI3双层异质结,其堆叠模式对能带结构的影响可以忽略不计.所有的双层异质结中,上下自旋通道分别具有Ⅱ、Ⅰ型的能带排列,且铁电极化方向的切换可以诱导CrI3的带边向下移动至靠近费米能级,但CrI3仍然保持单极性半导体的特性.与双层异质结中CrI3单极性半导体的性质相比,三层异质结中额外铁磁或铁电层的加入会显著调控磁电耦合效应,使特定极化方向下的CrI3呈现出(双极性)单极性半金属的性质.同时,三层异质结还可以在不同的自旋通道中实现多种能带排列类型,涵盖类型Ⅰ、Ⅱ和Ⅲ.具体结果为:对于CrI3/In2Se3/CrI3三层异质结,无论是铁电向上极化还是向下极化,CrI3的两个自旋通道与In2Se3分别形成了Ⅰ和Ⅱ型的能带排列,并且铁电处于向下极化态时,CrI3表现为双极性半金属的特性.对于CrI3/In2Se3/In2Se3三层异质结,向下的铁电极化会导致Ⅲ型能带排列的出现,并且铁电处于向上极化态时,CrI3则为单极性半金属.这些结果有望应用于开发基于二维多铁系统的纳米级多功能自旋电子器件. (2)通过全局结构搜索,将铁磁材料h-VN和过渡金属硫属化合物WSe2垂直堆叠起来设计了二维多铁异质结.研究结果表明h-VN/WSe2既不具备空间反演对称性,又缺乏镜面对称性,所以该异质结构具有自发的面外铁电极化.当h-VN层相对WSe2层做层间滑动时,铁电极化的方向可以被反转.同时,计算结果还揭示了h-VN/WSe2异质结中磁电耦合效应影响的谷极化行为.当铁电极化向上时,铁磁材料h-VN的自旋上、下取向是简并的,此时在WSe2中存在147.99meV的显著谷极化;当极化反转为向下时,h-VN呈现出磁化向下的基态,在磁近邻效应的影响下谷极化被调整到18.87meV,这在热力学扰动下可以视为关态.上述结果表明h-VN/WSe2异质结在多位信息存储和自旋-谷电子设备方面具有巨大潜力.此外,h-VN的自旋取向(或层间耦合)可以有效的调控谷极化的大小,两个极化方向下谷极化可以分别达到227.00(211.00)meV和20.70(18.87)meV.这些结果为实现二维范德华异质结中的多铁性耦合及其在多功能设备中的应用提供了理论指导.
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