摘要
二维类石墨烯材料如氧化石墨烯(GO)和过渡金属碳化物(Ti3C2Tx)因其独特的层状结构和优异的物化性能，在含铀放射性废水修复领域中具有广阔的应用前景。这种应用伴随着它们在水环境中的存在，以及对生物群落和人类的潜在生态风险。目前，如何有效去除水中吸附剂材料和微量放射性核素已经成为亟待解决的热点问题，吸引了越来越多的关注。聚集和光降解是进入自然环境的类石墨烯材料的胶体稳定性的两个主要方面，控制着它们的归趋和影响。本文以GO和Ti3C2Tx为研究对象，采用间歇实验和动态光散射测试相结合的方法，研究了它们在与自然环境相关的各种条件下的胶体性质和光转化行为。主要研究内容如下: (1)以GO为研究对象，考察了其在水环境中的胶体性质和光转化行为，为降低吸附剂和吸附质在自然环境中的不利影响提供理论基础。实验结果表明，GO在理想水环境中具有良好的分散稳定性和迁移能力，而GO悬浮液在U(Ⅳ)离子存在下变得不稳定，导致形成GO聚集体。在紫外光照射下，低浓度U(Ⅵ)促进了GO光降解，而高浓度U(Ⅵ)诱使GO聚集，削弱了GO光降解效率。同时，受紫外光激发的GO既可以作为吸附剂材料又可以作为光催化剂材料，因此可以实现对水溶液中低浓度U(Ⅵ)的有效去除。这一项工作为同步去除GO（吸附剂）和U(Ⅵ)（吸附质）提供了一个重要示例。 (2)以Ti3C2Tx为研究对象，探讨所购买Ti3C2Tx的胶体性质和稳定性，旨在全面理解其在自然环境中的迁移和归趋。结果表明，Ti3C2Tx悬浮液在pH值4.0～10.0的范围内具有良好的静电稳定性和分散性，而在真实的自然水环境（自来水和巢湖水）中出现了聚集和凝聚趋势。此外，Ti3C2Tx在放射性核素(Cs+、Sr2+、UO22+、Eu3+和Th4+)溶液中的胶体稳定性符合遵循经典的DLVO理论，且高浓度和高价态的放射性核素更有效地破坏Ti3C2Tx的稳定性。 (3)在上述研究的基础上，进一步讨论紫外光照射对Ti3C2Tx环境行为的影响，这对研究其在相对复杂环境中的光转化机制具有重要意义。实验结果表明，紫外光照射加快了Ti3C2Tx向TiO2的转化过程，且光降解速率随光照时间的增加呈线性增加。对于在U(Ⅳ)溶液进行的实验，紫外光诱导的Ti3C2Tx的残余浓度进一步降低，尤其是在低浓度U(Ⅳ)存在的情况下;同时，在光催化反应过程中，可溶性的U(Ⅵ)被还原为微溶的U(Ⅳ)。这些结果表明，紫外光诱导可以同时将水溶液中Ti3C2Tx和U(Ⅳ)转化为轻度有毒成分。
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