摘要
亚硝酸盐(NO2-)是海洋氮循环的一个关键中间体，其通过微生物介导的转化影响到氮循环的诸多过程，与全球氮和碳循环紧密耦合，对全球气候变化有着深远的影响。至今为止，对海洋环境中NO2-循环的了解仍十分薄弱，诸如NO2-来源与迁出的主控过程、NO2-生物地球化学循环的动力学特征、NO2-循环中生物与环境的相互作用等知之甚少。借助新发展的技术和手段，开展具有不同生态特征的海洋NO2-循环研究对于深化海洋氮循环的认识具有重要科学意义。本研究发展了天然海水样品NO2-氮、氧同位素分析技术，以南海、白令海、楚科奇海、阿蒙森海、罗斯海、宇航员海等6个边缘海为研究对象，形成跨越南北极、覆盖低纬度的研究区域，开展NO2-生物地球化学循环的同位素示踪研究，取得如下主要成果: 1.开展了NO2-氮同位素标准制备、海水NO2-同位素样品保存、叠氮还原法优化测量天然海水NO2-氮、氧同位素组成等方法学研究，建立了天然海水NO2-氮、氧同位素分析的可靠方法，方法检出限为0.25μmol/dm3，氮、氧同位素组成的测量精度分别达到0.3‰和0.5‰。 2.NO2-的氮、氧同位素组成首次揭示南海、白令海、楚科奇海、阿蒙森海和罗斯海初级NO2-极大值(PNM)的形成均受控于氨(NH3)氧化过程，而宇航员海PNM的形成则由NH3氧化和同化硝酸盐(NO3-)还原共同调控。根据同位素的证据和稳态模型的结果，浮游植物对NO2-的同化吸收是南海、阿蒙森海和宇航员海PNM中NO2-的主要迁出路径，而NO2-氧化则是白令海和楚科奇海NO2-的主要归宿。对于罗斯海而言，浮游植物的同化吸收和NO2-氧化过程可能共同调控着PNM中NO2-的储库。这些结果强调了真光层中硝化作用的重要性，特别是对于北极海域而言。另外，与中、低纬度海域相比，极地海域NO2-的生物周转时间较短，NO2-的转化可能更加活跃。 3.综合全球海洋的数据表明，NH3氧化在全球海洋PNM的形成中起着关键作用。随着全球气候变化，海水增温和海洋酸化可能会对今后PNM的演变产生影响。 4.发现阿蒙森海、罗斯海和宇航员海中存在异常的NO2-氮、氧同位素组成，提出NO3-和NO2-之间同位素交换反应影响亚硝酸盐氮、氧同位素组成的新机制，并估算了该交换反应的同位素平衡分馏系数，明确了强光、低温和高[NO3-]通过刺激亚硝酸盐氧化还原酶(nitriteoxidoreductase，NXR)的可逆性表达来推动同位素交换反应的进行。在剥离NO3-和NO2-之间同位素交换反应的影响后，无论是阿蒙森海、罗斯海还是宇航员海，南大洋真光层中NO2-的储库均主控于NH3氧化过程。
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