摘要
近年来，随着全球经济的快速发展和我国社会生活水平的不断升高，以磺胺类抗生素为代表的新兴有机污染物在水体中被多次检出，不仅会影响水环境生态系统，还严重威胁到人体和动物的健康。电芬顿是一种新兴的电化学高级氧化工艺(ElectrochemicalAdvancedOxidationProcess，EAOP)，对各种有机污染物有着良好的降解能力。在电芬顿工艺中，过氧化氢(H2O2)可以通过双电子氧还原反应(2e-OxygenReductionReaction，2e-ORR)在阴极表面原位生成，不仅有助于产生强氧化性活性氧物种(ReactiveOxygenSpecies，ROS)，还可以避免运输、储存和加工可能产生的潜在风险。科研工作者一直致力于寻求成本经济、效果卓越的电芬顿阴极材料，用于有机污染物的电芬顿降解过程。 本文以高碑店污水处理厂收集到的市政污泥为原料，以尿素、硼酸和七水合硫酸亚铁为氮源、硼源和铁源，通过水热和煅烧相结合的方法分别制得掺氮生物质炭(NSBC)、掺硼生物质炭(BSBC)和氮硼铁三掺杂生物质炭(NBFe-SBC)材料，并负载于泡沫镍(Ni-F)用于制备电芬顿阴极。分别以磺胺甲恶唑(SMX)、磺胺甲基嘧啶(SMR)和磺胺氯哒嗪(SCP)为目标污染物，研究不同阴极材料的电芬顿系统去除磺胺类抗生素的性能以及反应的最佳条件。最后，通过检测磺胺类抗生素降解过程中出现的中间产物，探讨其可能存在降解路径，并探究制备的电极在应用过程中的适用性及稳定性。主要研究结果如下: 掺氮污泥基生物质炭制备阴极材料（NSBC*@Ni-F）用于电芬顿降解SMX，在碳氮比为1∶1，NSBC负载量为0.1gcm-2时，180min内降解率达到95.72％，矿化率达到85.11％。此时的电芬顿反应是一个酸驱动的反应，pH越低对SMX的降解效果越好，最佳曝气量和电流分别为500mLmin-1和15mA，降解过程符合伪一级动力学模型。 掺硼污泥基生物质炭阴极材料（BSBC#-E）用于电芬顿降解SMR，负电性的B的掺杂形成了高稳定性的B-N键，降低了电极电阻值，使生物质炭上的官能团成为ORR的活性位点。BSBC#-E在较宽的溶液pH范围内(1～7)具有潜在的应用前景。在对不同的有机污染物的降解实验中，BSBC#-E显示出优越的应用性和可重复使用性。 进一步采用氮硼铁三掺杂污泥基生物质炭制备电芬顿阴极材料NBFe-SBC。通过不同条件下对SCP降解性能的分析、循环利用实验以及电极表面的形貌表征，发现SCP的去除率随着pH的提高呈现先增加后减小的趋势，电极在较宽pH范围内(1～5)，对于SCP的去除仍有效果(64.43～96.85％)，电极耐受能力强，在循环过程中表现优越，第九次仍能达到92.11％。简便的合成工艺和优异的性能可使NBFe-SBC成为电芬顿修复新兴有机污染物的潜在阴极材料替代选择。
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