摘要
青藏高原冰川众多、湖泊星罗棋布，受南亚污染影响，该地区冰川冰雪面临全氟化合物(PFASs)污染的风险。青藏高原变暖速度是全球的两倍，冰川加速消融可能造成冰雪中储存的PFASs释放，释放的PFASs可以随冰川径流以溶解态和颗粒态的形式传输进入下游湖泊，最终沉积并存储于沉积物中。然而，目前关于青藏高原冰川-湖泊系统中PFASs的研究十分有限，冰雪消融PFASs的释放规律、PFASs在冰川径流中的传输与固-液分配规律以及对下游湖泊积累的影响仍然不明确，相关工作亟需开展。 本研究结合室内消融模拟实验和野外观测，开展PFASs在青藏高原冰川-湖泊系统中的迁移研究。首先，通过实验室模拟研究冰雪消融溶解态和颗粒态PFASs的释放特征以及颗粒物对PFASs释放的影响;其次，在不同消融时期于扎当冰川流域开展多介质观测和径流日观测，探讨不同消融强度下青藏高冰川消融PFASs的释放特征;此外，消融强盛时期对7个典型冰川流域开展多介质观测，研究冰川径流中PFASs的传输和固-液分配特征并估算其传输通量;最后，利用典型冰川补给湖湖芯样品，重建沉积物中PFASs的历史记录并反演冰川消融的影响。取得的主要研究成果如下: (1)基于室内模拟实验揭示了冰雪消融时溶解态PFASs和颗粒态PFASs的释放规律。随着链长增加，PFASs的释放逐渐向消融后期推移:对于溶解态PFASs，短链污染物集中在消融初始阶段快速释放，长链则在消融后期集中释放;对于颗粒态PFASs，短链和中链污染物的释放贯穿整个消融期，长链在消融后期快速释放。消融前期溶解态的总PFASs释放量最大，而消融后期颗粒态的总PFASs释放量最大。此外，积雪中颗粒物含量的增加可以造成消融后期释放的PFASs增多。 (2)明确了不同季节青藏高原冰川消融时PFASs的释放特征。消融强盛的季节，冰雪中存储的短链PFASs快速流失造成冰川表层PFASs组分改变，该时期冰川释放的PFASs较多，PFASs的释放量主要与冰川径流的流量相关;消融减缓的季节，冰川释放的PFASs量随之减少，该时期PFASs的释放量主要与PFASs的浓度相关。 (3)认识了青藏高原典型冰川-湖泊系统中PFASs的浓度水平和空间分布特征。冰川径流和湖水中PFASs的浓度除珠峰地区外，总体较低，具有由西向东递减的空间分布特征。位置相近地区的冰川径流中PFASs的浓度和组分相似，而冰川补给湖中PFASs的浓度和组分受冰川径流中PFASs的影响。 (4)揭示了青藏高原冰川径流中溶解态和颗粒态PFASs的传输规律以及PFASs的固-液分配特征，并估算了青藏高原冰川径流中PFASs的传输通量。冰川径流传输过程中，溶解态PFASs的浓度呈现整体上升趋势，而颗粒态PFASs浓度呈现整体下降的趋势。PFASs在冰川径流中的固-液分配主要受温度和颗粒物TOC含量等环境因素的影响。初步估算结果表明，青藏高原冰川径流PFASs的年输送量约为672.5kg，并在未来持续向下游传输大量的PFASs。 (5)重建了1958年-2010年，冰川补给湖枪勇错和普莫雍错湖芯中PFASs的历史记录，并结合环境指标反演了冰川径流输送作用的历史贡献。枪勇错和普莫雍错湖芯中PFASs的平均浓度和沉积通量分别为421pg/gdw和665pg/gdw、344ng/(m2yr)和691.9ng/(m2yr)。PFASs历史变化趋势与PFASs全球排放量、气候变化以及流域地理环境有关。其中，冰川径流传输的PFASs对枪勇错和普莫雍错沉积物中PFASs的平均贡献率分别为56％和19％。尽管在全球减排背景下，青藏高原冰川径流对下游湖泊沉积物中PFASs的贡献量仍在持续增加。
NETL