摘要
在人类的生活环境中存在着各种有害的VOCs气体，对人体健康造成了潜在的威胁。近年来，传感器技术的发展成为解决居住环境中VOCs污染问题的重要手段之一。二维金属氧化物（2DMOS）由于其丰富的表面化学性质和独特的电子结构，已广泛应用于传感，电子，磁性，光学和催化材料领域。传统的2DMOS合成方法有自上而下和自下而上两种体系，例如机械剥离法、湿化学合成法、化学气相沉积和原子层沉积等。然而，这些方法难以克服强表面极化性，导致制备的2DMOS表面不稳定，制造过程的成本高且产量有限。 为了将2DMOS优异的性能扩展到实际应用，发展一种高效、简便的制备方法至关重要。为此，本文提出了一种独特的方法来解决这一问题，将其应用于气体传感器，并通过复合的方式提高传感器对气体的灵敏度、响应速度和恢复速度。此外，为了探索2DMOS 对乙醇气体分子的传感机理，本文使用第一性原理计算建模优化，研究了乙醇气体在2DMOS表面的吸附过程。具体而言，本文的主要内容如下： （1）具有原子层厚度的二维半导体材料的开发已成为创造高性能电子设备的一个关键领域，但大面积二维半导体的合成仍然是一个重大的技术挑战。我们利用液态金属表面生成的天然氧化层合成超薄的二维SnO2纳米片，该纳米片的厚度约为6.7 nm，表现出n型半导体特性，禁带隙宽度为3.7 eV。合成的二维SnO2纳米片随后被用作传感材料，并显示出优异的性能，包括在300 ℃的工作温度下对10 ppm乙醇蒸汽的响应时间为38s，恢复时间为38s。这种合成纳米片传感材料的方法既简单又可扩展，所得到的传感器表现出高响应性、良好的选择性、对乙醇蒸汽的快速响应以及出色的可重复性。 （2）为了提高SnO2对气体的吸附能力，常通过复合多种氧化物做气敏材料提高响应。通过液态金属辅助剥离法合成了SnO2-In2O3异质结氧化物复合薄膜，制备了两种传感器；对合成的复合薄膜进行AFM表征发现双层薄膜的厚度约为3.3 nm。锡-铟复合半导体氧化物在工作温度300 ℃对10 ppm乙醇的响应时间为5s，恢复时间为10s，且该传感器对10-400 ppm乙醇浓度范围的响应（73.6%-97.99%）普遍高于纯SnO2在该浓度范围的响应（71.68%-85.34%）。总而言之，我们希望通过这项研究可以为制备各种基于二维金属氧化物以及基于二维混合金属氧化物的气体传感器开辟一条新途径，以提高气体检测性能。 （3）为了更充分地理解气体传感器的吸附过程，首先我们通过Material Studio软件构建并优化了SnO2（110）模型，优化后模型出现了剧烈的驰豫结构且优化后的模型晶胞参数与文献结果吻合，模型构建合理。根据吸附能公式计算出SnO2（110）吸附乙醇的吸附能为-0.056Ha，表明整个吸附过程是自发进行的。对比了吸附乙醇前后SnO2（110）能带的变化发现，吸附后SnO2的价带和能带变窄，禁带出现了小段能带，提高了SnO2的电导率。构建 SnO2-In2O3异质结吸附模型计算吸附能为-0.0375Ha，表明吸附过程为放热过程，乙醇分子自发进行吸附。
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