摘要
二维过渡金属硫化物(TMDCs)是一类新型层状半导体材料,当其厚度降为单层时,其带隙由间接带隙转变为直接带隙,且其激子结合能高达300 meV,为二维发光器件的研发提供了理想的研究平台。通常情况下,原子级厚度的TMDCs材料中无法避免地存在大量各种类型的缺陷,这些缺陷对发光的影响既可以是有害的也可以是有利的。因此,深入地分析缺陷的影响对调控TMDCs的光致荧光(PL)来说是必要的。此外,缺陷引发的一些独特性质也为TMDCs材料的应用提供了更多的可能性。例如,一些传统半导体中,如氧化锌(ZnO)和氮化镓(GaN),缺陷荧光在室温下能够稳定存在且其量子产率与本征荧光相当,有效拓宽了其发光和吸收波段,促进了它们在高带宽发光器件、单光子发射器等方面的应用。但对单层TMDCs材料来说,缺陷荧光通常只能在低温下探测到,且往往伴随着荧光的减弱和量子产率降低,限制了其应用。因此,为深入研究缺陷对单层TMDCs光致荧光的影响,并实现室温下强缺陷荧光的灵活调控,进行了以下工作: 在第一章中,概述了TMDCs材料的结构、常见的缺陷类型,并且从缺陷相关的辐射/非辐射复合机制以及缺陷导致的带隙改变三个方面总结了缺陷对TMDCs材料发光性能的多种影响。 在第二章中,详述了一套微区光谱及量子产率测试系统的设计原理、优化和应用过程,该系统主要应用于荧光光谱测试及荧光量子产率测试。经优化后,其荧光收集效率与商用系统相当。量子产率测试过程中,使用理想漫反射镜抵消物镜接收角导致的二维材料荧光收集损失,并且校正了光谱仪的响应误差和漫反射镜导致的随机误差,提高了测试准确性。 在第三章中,介绍了经温和氩等离子辐照后,单层MoS2在室温下产生的强缺陷荧光现象。这种缺陷荧光在室温下具有比本征荧光更高的量子产率,并且可以通过控制等离子体辐照时间进行调控。根据光谱分析可知,该现象可能来源于硫空位缺陷及其与空气中气体分子相互作用产生的带间缺陷态。该缺陷荧光在室温下具备高量子产率的机制主要有两方面:首先,气体分子吸附产生的电荷转移使部分非辐射复合通道被抑制;其次,较高的缺陷态密度使得热解离通道存在的情况下,仍有大量的束缚激子可以辐射复合。