摘要
传统化石燃料消费量的增长以及随之而来的环境污染正在以前所未有的规模影响着全球社会。从根本上调整世界能源格局，构建清洁、安全、低碳、高效的现代能源体系十分重要。氢能作为一种理想的清洁化学燃料，有望成为替代传统化石燃料的绝佳候选者。电化学水分解作为最有前途的制氢技术之一，它可以利用太阳能、风能、地热能和生物能等可再生能源产生的电力，形成可再生能源的闭环。目前，电化学水分解的大规模商业应用受以下几点限制：析氧反应的四电子转移步骤需要较大的过电位来克服动能势垒；电极材料的稳定性差；贵金属电催化剂稀缺导致成本高昂。针对以上问题，利用过渡金属硫化物和磷化物独特的结构特征、丰富的活性位点以及可调节的电子特性和成分，本文选用过渡金属硫化物和磷化物来进行研究，通过采用界面工程来提高材料的析氧反应（OER）性能。本论文的主要研究结果如下： 1、采用一种界面工程策略来提高铁钴双金属磷化物（Fe0.5Co-P）的OER性能，该材料是通过在惰性气氛下，同时退火和磷化金属有机骨架（MOF）前驱体制备。XPS光谱表明Fe调节了Co位点的电荷密度，改变了相界面的电子结构，从而显著增强了OER活性。Fe0.5Co-P催化剂具有优异的耐用性，在1.0MKOH中过电位仅需260mV就可驱动10mAcm-2的电流密度，Tafel斜率为65.53mVDec-1，OER效率显著提高。该工作为多组分金属磷化物基OER催化剂的设计和合成提供了有用的见解，以用于水分解的实际应用。 2、通过两步水热反应设计合成了Co3S4/Co(OH)2-0.8中空纳米管。Co3S4/Co(OH)2-0.8催化剂在碱性条件下具有显著的OER电化学性能：在10mAcm-2时显示出更小的过电势（269mV）和小的Tafel斜率（95.2mVDec-1）；在24小时内也表现出良好的稳定性。优异的OER性能主要归因于其独特的中空纳米管结构和Co3S4与Co(OH)2的界面相互作用。Co3S4与Co(OH)2之间的界面不仅可以保证高导电性和丰富的活性位点，还可以极大地促进电子转移、离子扩散、和O2释放并显著提高其电催化活性。这项工作为合理设计和构建高效的界面工程催化剂用于整体水分解，提供了一种新的策略。
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