摘要
单层MoS2和MoSe2具有适中的直接带隙，使得它们在电子和光电器件应用方面具有广阔前景。然而这些器件具有几何超薄的特征，即少量的焦耳热会导致体系温度大幅度上升，此时热管理就成了关键问题。二维材料中存在的固有结构缺陷（如空位等）会对材料的热输运性质产生重要影响。因此有必要深入研究空位缺陷对单层MoS2和MoSe2热输运性质的影响以及背后潜在的物理机制。本文首先采用非平衡态分子动力学计算并比较了Mo单空位和S双空位（Mo单空位和Se双空位）浓度对单层MoS2（MoSe2）热导率的影响，并且分析了缺陷单层MoS2和MoSe2热导率的尺寸效应和温度效应。结果表明，两种空位缺陷的引入均会显著降低单层MoS2和MoSe2的热导率，在相同缺陷浓度下，Mo单空位对热导率的抑制作用更强。尺寸效应结果表明热导率随着长度的增加而增加，加入缺陷后，会减弱热导率对尺寸的依赖性。温度效应结果表明缺陷的引入会减弱热导率对温度的依赖性。 接着本文运用了晶格动力学，量子微扰和键弛豫理论对空位缺陷抑制热导率的物理机制进行了详细地阐述。晶格动力学结果表明，两种空位缺陷均能显著抑制单层MoS2和MoSe2的声子振动模式参与率，在相同缺陷浓度下，Mo单空位对声子振动模式参与率的抑制作用更强且在高频部分更为明显。局域模空间分布结果表明，局域化振动模式主要分布在空位周边的低配位原子上，且Mo单空位周边低配位原子的局域化程度大于S(Se)双空位周边低配位原子的局域化程度。结合量子微扰和键弛豫理论，我们提出一种配位数相关的缺陷原子散射机制，即空位缺陷周边低配位原子对声子的散射机制，且发现Mo单空位周边低配位原子引起的声子散射是影响空位缺陷单层MoS2和MoSe2热导率的主要物理机制。 最后本文还运用了声子能量密度谱计算验证了我们提出的物理机制。声子色散关系结果表明，缺陷单层MoS2和MoSe2的声子色散曲线有明显的展宽，且Mo单空位在高频部分尤其明显。声子色散曲线的展宽会造成声子弛豫时间缩短，从而导致热导率降低。高对称点处的声子能量密度谱表明，声子模式的展宽随着缺陷浓度的增大而增大，Mo单空位引起的展宽较为明显。此外对特征峰处进行洛伦兹函数拟合得到Mo单空位的声子弛豫时间小于S(Se)双空位的声子弛豫时间，验证了我们提出的物理机制的正确性。本文有助于加深人们对空位缺陷抑制热导率的理解。
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