摘要
钙钛矿太阳能电池（PSCs）作为太阳能电池研究领域最具潜力的方向之一，得到了广泛的关注和发展，虽然认证光电转化效率（PCE）已经达到25.7%，但如何进一步提高电池PCE、解决电池稳定性差的问题依然是目前研究的热点与难点。本论文以制备高PCE、高稳定的PSCs为目的，设计并合成了新型多功能钝化材料对PSCs的空穴传输层(HTL)、钙钛矿/HTL界面以及钙钛矿层进行了优化，提高了电池的PCE和稳定性。 反式钙钛矿电池中常用的空穴传输材料（HTM）聚3,4-乙烯二氧基噻吩:聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）本身具有酸性和吸湿性，会降低PSCs的性能和稳定性，为了解决这一问题，设计合成了一种D-A-D型苯并二噻唑类化合物TPA-BBT，并将其作为HTL应用于反式锡铅PSCs中，TPA-BBT可以与钙钛矿中未配位的Pb2+、Sn2+相互作用，从而有效钝化钙钛矿表面缺陷，促进钙钛矿结晶，与PEDOT:PSS相比，具有更匹配的界面能级分布，将电池VOC从0.696V提升至0.735V，获得了最高15.85%的PCE（参比为15.65%）。同时，TPA-BBT的疏水性增加了电池器件的空气稳定性，未封装器件在空气（湿度~35%）中储存500h后保持最初PCE的47%，而基于PEDOT:PSS的参比电池器件则下降到了25%。扩大了反式PSCsHTM的范围。 钙钛矿/HTL界面存在着大量缺陷，影响了PSCs的PCE和稳定性，针对这一问题，设计合成了一种均苯三甲酰胺卟啉大分子Por-BTA，并作为多功能界面材料对钙钛矿/HTL界面进行修饰，通过羰基和卟啉环单元与未配位的Pb2+离子相互作用，钝化了钙钛矿表面缺陷，改善了界面接触，减少了界面处的非辐射复合损失，同时Por-BTA分子间强烈的π-π堆积效应，增强了界面之间的空穴提取能力和空穴迁移率。实现了电池器件JSC从24.95mAcm-2到25.22mAcm-2的增加，FF从77.3%到80.4%的改善，PCE从21.30%到22.30%的提升，以及对潮湿环境稳定性的增强，未封装器件在空气（湿度50-60%）中储存45d后，可保持最初PCE的66%（参比器件为17%）。 针对钙钛矿层表面和晶界处普遍存在着不理想的缺陷问题，设计合成了一种类D-π-A型吡啶锌卟啉衍生物ZnPP，通过反溶剂工程梯度分布于钙钛矿薄膜中，利用吡啶基团钝化缺陷，与未处理的钙钛矿薄膜相比，经少量ZnPP处理后的钙钛矿薄膜具有更高的结晶度、更均匀的形貌和更低的陷阱密度。使用ZnPP处理的FAPbI3基PSCs，与未处理的器件相比，VOC从1.097V增加到1.126V，FF略有改善，PCE由20.18%提高到21.08%，回滞减小，同时未封装器件在手套箱储存（空气中测试）1000h后维持原PCE的98%（参比器件为90%），稳定性有所改善。
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