摘要
随着各种便携式电子移动设备以及电动汽车等能源设备的迅速发展，传统的锂离子电池已经无法满足当前人们对储能器件的需求。因此，开发更高能量密度的新型储能器件成为了研究的热点。基于多电子转化反应的锂硫电池因其高理论比容量和高能量密度成为了当前电化学领域十分重要的研究方向。此外，锂硫电池还具有安全性好、成本低、无毒性等优点。然而，锂硫电池由于硫单质的导电性较差和电极的体积膨胀以及穿梭效应等问题，难以实现商业化。研究人员发现，对传统的锂硫电池商业化隔膜进行修饰改性，不仅能够有效改善多硫化锂的扩散-穿梭问题，而且有望满足商业锂硫电池的各项指标要求。二维碳材料作为较为常见的隔膜改性材料，具有优异的导电性能、稳定的物理吸附等优点而受到广泛使用。但非极性的碳材料与可溶性多硫化物的结合不强，其结合能较低。针对以上问题，本论文通过杂质原子掺杂和金属氧化物复合两种方式对其进行改性，制备了新型的锂硫电池隔膜修饰层。制备的改性隔膜能够有效缓解锂硫电池的穿梭效应，提高电化学性能。主要研究结果如下： （1）通过水热、静电吸附及退火制备了富含吡啶氮的多孔二维碳（N-HPC）材料，并将其修饰改性锂硫电池隔膜。该材料具有扩大的层间距，多孔结构能够提高接触表面积并提供丰富的多硫化物吸附位点。高含量吡啶氮的掺杂不仅增强了电子传导性，还增强了多硫化物的化学吸附和催化转化。使用N-HPC修饰隔膜组装的锂硫电池，在0.2C的电流密度下，初始放电容量为1080.4mAhg-1，在经过100圈循环后，容量保持在760mAhg-1。即使在1C的电流密度下，初始放电容量有962.3mAhg-1，经过500圈循环后容量仍然能够保持在519.4mAhg-1，并且具有良好的倍率性能。这些结果表明，富含吡啶氮的多孔二维碳材料具有作为高性能锂硫电池隔膜改性材料的潜力。 （2）通过一步水热和退火制备了Nb2O5复合氮掺杂碳（CN/Nb2O5）材料，并将其修饰改性锂硫电池隔膜。Nb2O5与多硫化物之间的强相互作用和优异的催化性能，能够作为多硫化物有效的阻挡层，从而抑制穿梭效应。氮掺杂碳具有优异的导电性，可以作为额外的电流收集器来增强多硫化物氧化还原反应。使用CN/Nb2O5修饰隔膜组装的锂硫电池，在0.5Ag-1的电流密度下，初始放电容量达到1046mAhg-1，经过200圈循环后，放电容量剩余610mAhg-1。即使在2Ag-1的电流密度下，初始放电容量也有720mAhg-1，300圈循环后，容量保持在505mAhg-1。该实验结果表明CN/Nb2O5复合材料作为隔膜修饰材料能有效提升锂硫电池的电化学性能。
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