摘要
电活性生物膜(Electroactivebiofilms,EABs)的催化性能在实现微生物燃料电池(Microbialfuelcells,MFCs)高效电子转移和优异产电性能方面发挥着重要作用。调控EABs的组成和结构,强化其催化性能是MFCs发展的主要目标。EABs的形成和生长是一个发展的过程。细菌粘附是EABs形成的基础,决定了细胞簇的空间排列和成熟EABs的结构。这一步骤由微生物和载体间的界面相互作用力控制,主要受载体物化性质和形貌特征的影响。因此,本论文以EABs为研究对象,基于细菌粘附探索相应的强化方式以增强EABs的催化性能。 针对生物量低,生物膜催化性能低的问题,本研究提出β-环糊精(β-CD)/聚季铵盐-11(PQ-11)修饰生物载体,构建具有良好生物相容性的载体,诱导细菌均质粘附的方法。由于β-CD与PQ-11的协同作用,合成的电极表面粗糙,亲水性好。β-CD为细菌生长提供了适宜的微环境,带正电荷的聚电解质通过静电力对微生物产生净捕获效应,可以聚集大量的EAMs,加速阳极生物膜的形成。电化学分析表明,复合电极上EABs的胞外电子转移内阻降低,催化活性显著增强。高催化性能的生物膜在系统中提高了MFCs的发电性能和库仑效率,最大功率密度和库仑效率分别为1754.1±54.0mW/m2、58.1%±4.3%。而且表现出优异的瞬态电容行为,在5min间断时间内,净存储电荷为6.537±0.354C/m2。 基于以上研究结果,为在增加生物量的基础上解决EABs活性分层结构的问题,进一步强化EABs催化性能,本研究提出在生物友好型的载体上引入抑菌组分,构建杂化生物载体(Fe1Co、Fe4Co、Fe10Co)以诱导细菌异质粘附,调控EABs结构的方法。Fe4Co电极对细菌粘附施加了适宜的选择压力,在高生物量下通过调控生物膜的组成、结构以及功能特性,促进了高电化学活性生物膜的形成。Fe4Co的EABs中总活性和内层活性(0.67,0.70±0.01)均高于Fe1Co(0.50,0.48±0.03)和Fe10Co(0.51,0.51±0.03)。此外,在Fe4Co生物膜中检测到更高比例的蛋白质,增强了细胞外聚合物的氧化还原活性。Fe4Co富集了Geobacter并刺激微生物代谢。电化学分析表明,Fe4Co的EAB电化学活性最强,最大功率密度为2032.4mW/m2,是Fe1Co(1610.3mW/m2)和Fe10Co(1824.4mW/m2)的1.3和1.1倍。在染料废水降解实验中,Fe4Co的EAB具有良好的生物降解活性和脱色性能,最大化学需氧量去除率和脱色率分别为82.8%±7.8%、75.4%±3.2%,相比Fe1Co和Fe10Co的EABs具有更高效的有机物代谢性能。 综上所述,本研究针对EABs催化性能受限的问题基于细菌粘附提出了策略,并对EABs的组成,结构及电化学性能进行了验证。结果表明调控细菌粘附,是实现高效的生物催化反应,加快胞外电子传递,提高微生物燃料电池能量输出性能的简易有效途径。