摘要
纳米酶是一类既具有纳米材料独特性能，又具有天然酶催化功能的人工模拟酶。精确调控纳米材料的类酶活性是科研工作者长期以来面临的重要挑战，而发展电子结构可调控的纳米材料是解决这一科学问题的主要策略之一。更有趣的是，在实现电子结构调控的过程中，可以进一步根据类酶活性的改变构建应用于环境分析检测和生物传感等领域的比色传感器。在本论文中，首先，汞离子（Hg2+）可以被还原剂还原为零价汞（Hg0），沉积在铂纳米颗粒（PtNPs）表面，形成的铂汞齐导致PtNPs表面活性位点被占据，抑制其类过氧化物酶活性的表达，且抑制程度依赖于Hg2+浓度，呈线性变化的规律，基于此构建了可即时检测Hg2+的比色传感器。其次，由于银纳米颗粒（AgNPs）表面易失去电子，在弱酸性环境下（pH=6.0），汞离子（Hg2+）的空轨道可接收AgNPs的外层电子，从而诱导一价汞（Hg(I)）的形成，形成的Hg(I)可以显著降低酶促反应的Gibbs（吉布斯）自由能，为电子转移提供新的途径，从而增强其类过氧化物酶活性，基于类酶活性的增强与Hg2+浓度呈线性变化规律构建了检测Hg2+的比色传感器。最后，利用N、P和S三种异原子的协同作用，进一步调控碳材料表面的电子结构，优化酶促反应过程中的电子转移路径，加速过氧化氢（H2O2）分解产生羟基自由基（?OH），而抗坏血酸（AA）具有快速消耗?OH的能力，基于其类酶活性的抑制程度与AA浓度呈线性规律变化，构建比色传感器用于分析商业饮料中的总抗氧化能力（TAC）。
NETL