摘要
近年来，非贵金属材料增强拉曼散射的研究不断被报道，其中部分材料的增强性能甚至可以与传统贵金属基底相媲美。电荷转移过程作为非贵金属增强拉曼散射的主要机制，其特点和受影响因素尚不清楚。已有电荷转移理论的研究结果尚未得到实验的验证，设计并直接利用电荷转移增强拉曼散射的应用更是鲜有报道。在这种情况下，本论文旨在系统性研究电荷转移增强拉曼散射机制的特点，总结归纳影响电荷转移过程的因素。在实验验证已有理论的同时，对电荷转移增强拉曼散射机制进行进一步的补充和扩展。在此基础上，初步探讨电荷转移增强拉曼散射的应用前景。论文的主要工作及成果如下： 1.文中考虑单纯能带的变化对于电荷转移增强拉曼散射的影响，提出了一种直观说明能带变化影响电荷转移增强拉曼散射的普适性办法。在IVB、VB和VIB族过渡金属氧化物薄膜中通过氢气退火引入氧空位，在没有造成相变的情况下，仅依靠产生的缺陷能级对电荷转移过程进行调节，实现所有材料增强拉曼散射性能从无到有的变化。 2.耦合理论在半导体材料电荷转移增强拉曼散射中起到重要作用，文中从实验角度对这一理论进行验证。利用阴离子组分合金化实现二维半导体材料带隙的调节，从其增强拉曼散射性能的变化中分析并证明激子共振与电荷转移共振耦合增强拉曼散射的存在；利用控制变量的方法成功区分过渡金属氧化钨纳米阵列中电荷转移共振和米氏共振在增强拉曼散射中的贡献占比，从而证明米氏共振与电荷转移共振耦合增强拉曼散射的存在。 3.文中介绍了色散关系对于电荷转移增强拉曼散射的影响，讨论不同维度下线性和二阶非线性色散关系对于电荷转移增强拉曼散射的影响，发现能带的色散关系通过改变材料态密度方程来影响电荷转移过程。根据理论预测成功将拓扑半金属和拓扑绝缘体材料引入电荷转移增强拉曼散射的研究当中。 4.在电荷转移增强拉曼散射应用尚不清楚的情况下，文中提出利用电荷转移共振过程可以实现对不同层数二硫化钼氧化过程的动态监控，实现对氧化过程中缺陷的量化追踪；根据缺陷的不可复制性以及不同缺陷程度对电荷转移增强拉曼散射影响的不同，提出基于缺陷形成的增强拉曼图案可在防伪中被应用，利用机器学习的方法可以证明这一应用的可行性。
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