摘要
如今，化石能源枯竭、温室气体排放，电子信息产业发展、新能源的利用率提高，推动更有价值的储能系统发展。在众多储能系统中，兼具出色的功率密度及高安全性的超级电容器成为了下一代储能设备的主要研究对象。石墨烯由于被赋予了优异的导电性和高比表面积等优点，被认为是具有前景的电极材料。然而，本征石墨烯难溶于普通溶剂，易团聚与堆叠的问题使其不益应用于超级电容器。因此，本文采用石墨烯功能化改性的策略，解决石墨烯应用于超级电容器时所遇到的难题。 为了解决传统制备氟化石墨烯所用氟化剂危险性高和设备复杂的难题，采用一步水热法，以NaBF4作为氟源，制备出多孔部分氟化石墨烯（PFG）。通过控制水热温度调节氟硼酸钠的水解速率，获得了仅含有C-F半离子键的PFG，且可以容易地调节PFG中C-F半离子键的含量。氟原子的引入不仅改善了材料的电化学性能，还改变了材料的微观形貌。组装成对称型超级电容器，在电流密度为1Ag-1时，显示出269.7Fg-1高比电容，当电流密度从1Ag-1增大到20Ag-1时，仍保持了89.3％的电容值，具有出色的倍率性能。 为了提升石墨烯基材料在水系超级电容器中的电化学性能，同时解决石墨烯还原过程中团聚的问题。采用了高温油浴反应，以磺化纳米金刚石（ND-SO3H）为层间物，制备出磺化纳米金刚石插层磺化石墨烯（(rGO/ND)-SO3H）。三电极测试中，在电流密度为0.5Ag-1时，(rGO/ND)-SO3H的比电容为160.6Fg-1，高于磺化石墨烯（rGO-SO3H）（120.4Fg-1）和纳米金刚石插层石墨烯（rGO/ND）（111.7Fg-1）。该结果说明双磺化处理与插层工程能够提高石墨烯基水系超级电容器的电容性能。其对称型超级电容器展现了良好倍率性（81.5%，当电流密度从0.5Ag-1增至15Ag-1）及循环稳定性（94.4%）。 为了提升超级电容器的能量密度及电容性能，同时解决过渡金属化合物与石墨烯表面的弱连接问题，对石墨烯进行β-环糊精功能化改性，同时原位负载NiCo2S4纳米颗粒赝电容材料。三电极测试中，当电流密度为1Ag-1时，表现出较好的比电容为1325.9Fg-1，高于未功能化改性石墨烯负载NiCo2S4的比电容（1025.1Fg-1）。组装成非对称超级电容器，当能量密度为30.72Whkg-1时，对应的功率密度为1.28kWkg-1。
NETL