摘要
苯酚作为工业生产排放污水中常见的有机大分子之一，具有结构稳定和可生化性差等特点，导致其难以通过传统的水处理技术去除。苯酚废水的处理方法有很多种，大致可以分为三大类：物理法、生物法和化学法。化学法中的类Fenton氧化法不仅克服了Fenton氧化法所带来的不足，而且实现了活性位点的重复利用，因而成为降解苯酚的研究重点。 本文以无机铁盐为导向剂，以纯硅晶种为外延生长的纳米模板，通过控制沸石纳米颗粒的生长动力学来构建中空结构的分子筛，并将其作为类Fenton氧化法的催化剂应用于苯酚降解实验中，具体研究内容与结果如下： （1）本文采用水热法合成铁掺杂中空分子筛，并探究了前驱液中Fe3+浓度、硅源种类、晶种加入量对分子筛形貌及表面铁物种的影响，研究表明，较高铁含量和少量晶种可以诱导形成中空结构，而且少量晶种的存在使得铁物种以骨架掺杂的形式分布于晶体表面。此外，本文通过探索H2O2和催化剂的用量、反应温度、铁物种的负载方式等因素确定了苯酚降解的最佳反应条件，通过计算得出其内扩散有效因子为0.99，说明该催化剂可以消除反应过程中的内扩散影响，表现出优异的传质性能。同时，催化剂经过5次循环稳定性测试后仍能保持88%的转化率，证明具有较高的水热稳定性。 （2）本文通过研究不同结晶时间下样品的结构特征和表面特性，分别探索了晶体相和凝胶相在晶化过程中的变化，并由此深入分析Fe3+在结晶过程中的调节机制，提出了Fe3+诱导的竞速结晶机理。样品中的Fe3+可以显著降低结晶速率，随着结晶时间的延长，含铁凝胶颗粒逐渐附着在晶种表面，然后经过Ostwald熟化在晶种表面融合生长。与此同时，OH?通过孔道进入晶种内部对内部的硅物种进行溶解刻蚀，实现内部溶解与外部生长的双重过程。
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