摘要
铅冷快堆（LFR）是第四代反应堆六种基本堆型之一，其结构材料的遴选与优化问题是目前亟待解决的关键问题。其中，铁素体/马氏体钢（F/M钢）由于其具有良好的热导率、抗辐照性能好、耐腐蚀性能优等特点，被认为是LFR结构材料的主要候选材料之一。在LFR运行工况下，结构材料将面临长期的中子辐照与液态铅铋合金（LBE）的腐蚀，这种严苛的服役环境对F/M钢的性能提出了很高的要求，对其开展辐照与液态LBE腐蚀性能的研究尤为重要。基于此，本文以中国核动力研究设计院自主开发的12Cr2W2Mn F/M钢为研究对象，利用加速器离子辐照与静态LBE腐蚀实验，并结合组分结构表征分析，对F/M钢辐照损伤效应、LBE腐蚀性能及其协同效应进行了研究。论文取得的主要研究进展如下： 1.对四种不同状态的12Cr2W2Mn F/M钢（原始、热轧、冷轧、热轧后冷轧）进行400℃、54dpa的Au离子辐照实验，研究轧制工艺对F/M钢辐照损伤行为的影响。结果表明：热轧后样品内出现大量空洞，而其它三种样品中没有出现；冷轧样品辐照前后都有大量位错结构，辐照损伤效应不明显。这是由于热轧后F/M钢内部缺陷减少，而冷轧后F/M钢内部缺陷增加，而材料本身的缺陷会抵消掉一部分辐照损伤，从而导致热轧后样品辐照损伤加剧，冷轧后样品辐照损伤减弱。 2.对12Cr2W2Mn F/M钢进行不同温度（RT、400℃）与不同剂量（25dpa、54dpa）的Au离子辐照实验，研究辐照温度与剂量对F/M钢辐照性能的影响。结果表明：所有样品辐照后均出现了位错墙、位错纠缠、空洞等结构以及辐照硬化现象；随辐照剂量的增加，空洞密度增大；随辐照温度的增加，空洞尺寸增大；辐照后F/M钢内部出现了M23C6相非晶化的现象。 3.对四种不同状态的12Cr2W2Mn F/M钢（原始、热轧、冷轧、热轧后冷轧）进行400℃、500h的静态LBE腐蚀实验，研究不同轧制工艺对F/M钢LBE腐蚀行为的影响。结果表明：腐蚀后四种样品表面均生成了富含Fe、Cr的氧化物，相比于原始态样品，热轧后样品腐蚀层厚度变薄，冷轧后样品腐蚀层变厚。这是由于热轧样品自身缺陷较少，冷轧样品自身缺陷较多，而缺陷会给Fe、Cr、O的扩散提供通道，最终导致热轧样品LBE腐蚀减弱，冷轧样品LBE腐蚀增强。 4.对12Cr2W2Mn F/M钢进行不同温度（400℃、500℃、600℃）500h的LBE腐蚀实验，以及不同时间（500h、1000h、2000h）600℃的LBE腐蚀实验，研究腐蚀温度与时间对F/M钢LBE腐蚀行为的影响。结果表明：随着腐蚀温度升高，腐蚀层厚度减薄，LBE渗透现象加剧；随着腐蚀时间增加，表面氧化层逐渐脱落，2000h腐蚀后样品出现了明显的晶界溶解现象。 5.对12Cr2W2Mn F/M钢进行400℃、0.27dpa的质子辐照实验，随后进行400℃、500h的LBE腐蚀实验，研究低辐照剂量条件下F/M钢LBE腐蚀行为。结果表明：质子辐照前后样品表面均生成了富含Fe、Cr的氧化物，质子辐照后样品腐蚀产物密度，腐蚀层厚度均小于未辐照样品。这是由于质子辐照诱导F/M钢表面生成M23C6相，阻碍了Fe、Cr、O原子的扩散，从而减缓了LBE腐蚀行为。 6.对12Cr2W2Mn F/M钢进行400℃、54dpa的Au离子辐照实验，随后进行400℃、100h的LBE腐蚀实验，研究高辐照剂量条件下F/M钢LBE腐蚀行为。结果表明：未辐照样品表面生成了大小不一的疏松的Fe3O4颗粒，Au离子辐照后样品表面生成均匀致密的(Fe,Cr)3O4颗粒，这是由于Au离子辐照引入的缺陷为LBE液体中O的渗透提供了通道，使Au离子辐照后样品表面更易生成氧化物，导致Au离子辐照后F/M钢的LBE腐蚀行为加剧。 论文的主要创新点如下： 1.对不同状态的12Cr2W2Mn F/M钢（原始、热轧、冷轧、热轧后冷轧）进行了Au离子辐照实验，首次考察了热轧与冷轧工艺对12Cr2W2Mn F/M钢辐照损伤行为的影响，并对不同温度与剂量下样品的辐照损伤效应进行了深入系统的研究，获得了12Cr2W2Mn F/M钢的各项辐照性能参数，为F/M钢的辐照性能研究提供了大量的数据。 2.利用自行搭建的实验装置，对四种状态（原始、热轧、冷轧、热轧后冷轧）的12Cr2W2Mn F/M钢进行静态LBE腐蚀实验，并对原始样品进行不同温度与时间的LBE腐蚀实验，首次系统的考察了热轧冷轧工艺、腐蚀温度与时间对样品LBE腐蚀行为的影响，对其LBE腐蚀机理进行了深入的探究，为F/M钢的LBE腐蚀性能研究提供了重要参考。 3.开展12Cr2W2Mn F/M钢的离子辐照与静态LBE腐蚀协同实验，首次针对国内LFR候选结构材料开展了质子辐照与LBE腐蚀协同效应研究，探究辐照与LBE腐蚀协同作用下F/M钢的关键性能，并对其协同机理进行了深入分析，为LFR候选材料的近工况服役性能评价方法提供了新颖思路，并为F/M钢的工程化应用提供了基础数据。 通过上述研究，我们对自主研发的12Cr2W2Mn F/M钢辐照损伤效应、LBE腐蚀性能、辐照与LBE腐蚀协同效应有了较为全面的了解，对其内部机理有了较为深入的研究，为铅冷快堆结构材料F/M钢的工程化应用提供了重要数据与大量参考。
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