摘要
随着工业迅速发展，人民的生活质量得到了极大的提升，但也给环境带来了日益严峻的挑战。工业源挥发性有机化合物(VOCs)作为一类重要的空气污染物，是形成光化学烟雾、灰霾等大气污染的重要前体物，会对人体健康造成严重的危害。VOCs的高效治理对于提高空气质量至关重要，对其消减技术的研发是当前环境领域的研究热点。在众多VOCs控制技术中，催化燃烧法由于成本低廉、操作简便、净化效果好等优点而被广泛应用。随着该技术的不断发展，开发出更加高效、更加稳定的VOCs催化燃烧催化剂显得尤为迫切。其中，高熵金属氧化物的活性位点多，且其稳定性极佳，使其成为当今最受欢迎的催化材料之一。本课题采用简单的机械化学法成功地合成了高熵氧化物催化剂，并利用其特殊的元素配伍、熵驱动力等特点以及稀土金属掺杂等方式，有效地调控了催化剂的表面氧空位含量，从而提升了其低温催化活性，并且表现出良好的稳定性。其主要结果包括： 1.采用机械化学法，通过调控元素组成制备了不同元素配伍的高熵氧化物即(MgCuCoNiMn)Ox、(MgCuCoNiCr)Ox、(MgCuCoNiFe)Ox，XRD结果表明，尖晶石型高熵氧化物被成功合成。研究发现(MgCuCoNiMn)Ox在催化燃烧反应中表现出最优的活性，其T90 值等于 310℃，比(MgCuCoNiFe)Ox 的 T90 降低约 50℃。稳定性实验表明(MgCuCoNiMn)Ox在500℃高温下长时间反应50 h，催化剂并未出现活性变差或者失活的现象。催化剂连续反应5次，其催化活性仍维持在首次使用的水平，即(MgCuCoNiMn)Ox催化剂表现出较好的长时间稳定性和循环稳定性。 2.通过机械化学合成方法制备出了(MgCuCoNiMn)Ox高熵金属氧化物，同时合成MgO、(MgCu)Ox、(MgCuCo)Ox、(MgCuCoNi)Ox一系列不同主元数氧化物来探索熵驱动力对催化效果的影响。研究了熵驱动力在多元金属氧化物催化剂中的作用，特别是高熵性质在催化反应中稳定性和耐受力方面的作用。丙烷催化燃烧测试表明(MgCuCoNiMn)Ox具有最好的活性，T90为290℃，比四元氧化物低65℃。同时，形成高熵结构后，催化剂也展现出比三元氧化物更好的热稳定性和抗中毒性。 3.通过在高熵体系中引入容易形成丰富氧空位的氧化铈物种，采用机械化学法制备了不同掺入量的(CenFeCoNiMn)Ox (n=0, 1, 2, 4, 6)系列样品，合成具有CeO2晶格的铈基高熵氧化物催化剂。通过改变铈元素的含量研究氧空位数目对高熵氧化物的作用，进一步提高高熵氧化物催化剂的丙烷催化活性。(Ce2FeCoNiMn)Ox的氧空位数目较多，有效提升了其对O2的活化能力，其T90约为260℃，且在5次循环后仍具有良好的循环稳定性。
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