摘要
我国生活垃圾焚烧飞灰产生量逐年增加，需要对飞灰进行安全处置。水热法是一种具有潜力的飞灰处置技术，Si、Al和Ca含量是影响水热法稳定重金属的效果的重要因素。但是，飞灰中Si、Al含量不足，因此，论文利用粉煤灰作为硅铝调节剂，与飞灰进行协同水热反应，以降低重金属的浸出毒性；并利用反应后剩余水热液强碱性的特点，循环利用水热液，以减少后续水热反应中碱性激发剂的添加量和废碱液的外排量。主要研究内容和结论如下： （1）分析了飞灰和粉煤灰的物理化学性质，研究其重金属含量、形态分布、浸出浓度以及不同浸出环境对浸出浓度的影响。研究结果表明：飞灰中Ca含量较高，约为28.80%，但Si、Al含量低，仅为1.27%、0.49%，飞灰直接进行水热时，对重金属稳定化效果较差；粉煤灰中Ca含量为1.29%，Si、Al含量高达22.79%和24.22%。飞灰中重金属Zn、Pb含量较高，通过飞灰中重金属在不同pH下的浸出行为可知，Zn、Pb在pH小于10时，浸出浓度随着pH的增大而下降，在pH大于10时，浸出浓度曲线出现上升趋势；Cu和Cd的浸出浓度随着pH降低而升高。 （2）将粉煤灰作为硅铝调节剂，与飞灰进行协同水热处置，探究了粉煤灰掺比、水热时间、水热温度、是否添加碱性激发剂等条件，对水热产物重金属浸出毒性、固化率、形态分布的影响，同时通过物相组成分析和微观形貌分析对水热产物中晶体的形成和转化进行了探讨。结果表明，研究所使用的飞灰与粉煤灰水热反应最佳条件为：飞灰与粉煤灰掺比7:3、液固比10 mL/g、反应温度160℃、反应时间48 h、以0.5 mol/L NaOH作为碱性激发剂，在此条件下，水热产物中重金属Zn的固化率达到92.25%，对Pb、Cu、Cd、Cr、Ni的固化率均在99%以上，且重金属形态分布中残渣态占比上升，重金属向液相中的迁移量较低，这主要是由于CaO-Al2O3-SiO2水热体系中生成硅铝酸盐类矿物，对重金属进行吸附和包裹，实现了重金属的稳定。 （3）研究了将水热液进行循环再利用及循环过程中碱度和盐分含量对水热产物中重金属稳定效果的影响。结果表明：水热液直接循环再利用不利于水热体系生成硅铝酸盐类矿物，随着水热液的循环再利用次数的增加，重金属的弱酸提取态和可还原态占比上升，向环境中的浸出风险提高。在水热液进行同碱度循环再利用时，水热产物中的重金属浸出浓度明显下降且形态趋向稳定；同时，水热液中盐分积累也会对重金属稳定效果产生影响，当氯化钠含量达到45-50 g/L时，Zn、Pb、Cu、Cd、Cr、Ni的重金属固化率分别下降6.66%、1.93%、5.39%、8.93%、5.71%、3.25%。
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