摘要
放射性碘被认为是最危险的放射性元素之一。附银硅胶因吸附性好而被广泛应用于放射性碘的吸附处理，碘被附银硅胶捕获后转化为含碘附银硅胶，由此不可避免的会产生此类碘废物。但碘在高温下容易挥发，低温固化碘废物无疑是有利的。除此之外，通过引入其他材料来提高固化体的性能也是目前固化处理碘废物领域的重点之一。本文研究了两种用于低温固化碘废物的材料，且对氧化铋在固化碘废物中的影响进行探究。主要内容如下： （1）以铋掺杂的硼基氧化物对碘废物进行低温固化处理，获取固化体的综合性能参数并对其中的固化机理进行研究。结果表明引入氧化铋后可使碘在固化体中的保留率提高。此外，在硼基氧化物中引入铋后可以提高固化体的密度（由1.94 g?cm-3提高至2.01 g?cm-3），同时，固化体的化学耐久性也有所增强（固化体的七天碘浸出率可由3.49×10-5 g?m-2?d-1降低至1.95×10-5 g?m-2?d-1）。测试结果说明氧化物基材低温固化处理碘废物是可行的，且利用氧化铋可以提高固化体的性能。这为硼基玻璃低温固化碘废物提供了研究基础，也为硼基氧化物相关材料的应用研究提供参考依据。 （2）以铋掺杂的硼基玻璃对碘废物进行低温固化处理，在硼基玻璃中引入氧化铋以实现提高固化体的性能，并对固化体的性能和固化机理展开研究。热分析结果发现在硼基玻璃中引入氧化铋能显著地提高碘原子在硼玻璃中的稳定性（碘保留量可由81.18%提高至96.86%），固体核磁测试结果说明随着氧化铋的引入，BO4基团占比增大，模拟计算结果表明碘原子倾向于与铋原子结合，固化体的最大密度可达2.42 g?cm-3，第7天的碘浸出率可低至3.77×10-6 g?m-2?d-1。实验结果肯定了硼基玻璃低温固化碘废物的可行性，且为如何改善碘在硼基玻璃的稳定性提供了一种方法参考。对铋掺杂的两种硼基材料（硼基氧化物，硼基玻璃）制备的固化体性能进行对比。分析发现，当引入氧化铋作为固化基材后，玻璃基材获得的固化体密度和碘保留量较高，且由玻璃基材所获固化体的碘浸出率更低。结果说明铋掺杂的硼基玻璃更有利于低温固化碘废物，本项工作对固化处理碘废物的基材选择具有借鉴意义。 （3）在多元固化基材中引入硅胶并对碘废物进行固化处理，初步探讨硅胶对固化碘废物的影响，并对固化体的综合性能进行评价。结果表明，多元固化基材中引入35 wt.%的硅胶后，此时样品密度可由1.92 g?cm-3提高到2.03 g?cm-3，样品的维氏硬度可达5.66 Gpa。同时，引入硅胶后，样品中的BO4基团占比增大。固化体的微观形貌与能量色散光谱图像显示碘元素在固化体中分布均匀。浸出实验表明，碘的七天浸出率为3.60×10-5 g?m-2?d-1。本项工作在多元基材中引入硅胶来固化处理碘废物，可为后续固化碘废物的研究提供数据支撑。
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