摘要
随着无线通讯技术的蓬勃发展，带来的电磁辐射对生态环境、人体健康以及军事武器装备产生了不容忽视的危害。研究表明，调控物质结构和进行杂原子掺杂是实现材料电磁参数调整的有效方法，其中，金属有机框架（MOFs）由于金属离子和有机配体的灵活性，其衍生的碳基复合材料不仅具有组成和结构易调控的优点，而且结构稳定性较好、合成方法简单、比表面积大。再者，其衍生的碳基复合材料实现了磁性粒子和介电组分的均匀分布，充分的将介电损耗和磁损耗结合起来。近些年来，MOFs衍生的碳基复合材料受到广大学者的青睐，在吸波领域已取得了卓有成效的成果。在本研究中利用溶剂热-高温热解工艺合成了三种由MOFs衍生的具有独特微观结构的磁性/碳复合材料，并探究了其电磁波吸收性能和机理，主要的研究内容如下： （1）采用溶剂热法合成了NiCo-MOF微球，在氩气气氛的保护下，通过600℃高温热解处理制备了梅子状的NiCo@C复合材料，并研究了复合材料在不同填料负载量下对电磁波吸收性能的影响。测试结果表明，当复合材料达到最佳填料负载量（20 wt%）时，NiCo@C最小的反射损耗值为-55.4 dB，表现出优异的电磁波吸收性能，并且其相应的有效吸收带宽为7.2 GHz。材料优良的电磁波吸收特性得益于金属NiCo纳米颗粒和碳基质的均匀分布，磁损耗与介电损耗之间良好的协同作用，而且褶皱的梅子状结构可以增强电磁波的多重反射，将有利于电磁波损耗。 （2）利用高温水热法制备了具有独特花束结构的CoFe-MOF前驱体，并在之后的高温热解过程中对前驱体进行了碳化和硫化处理，分别得到了对应的 Co7Fe3/C 和Co9S8/FeCoS2/C产物，探究杂原子的掺杂对材料的机理和吸波性能的影响。结果表明， Co7Fe3/C在填料负载量20 wt%时表现出较差的电磁波吸收能力，其最小的电磁波反射损失值仅仅只有-19.5 dB。而杂原子S引入后，增加了异质界面和缺陷，可以增强界面极化弛豫过程，实现对电磁参数的调节，有效的改善吸收器的阻抗匹配特性。在相同的填料负载量下（ 20 wt%） ， Co9S8/FeCoS2/C复合材料的电磁波吸收能力得到了明显的提升，对应的最佳反射损失值达到了-53.9 dB。 （3）通过溶剂热法制备了Fe-PBA前驱体，然后通过聚合反应将PDA包裹在外层，得到Fe-PBA@PDA复合材料。最后通过静电自组装加入二维石墨烯片层来提供充足的介电损耗，然后利用高温硫化处理开发了具有核壳异质结构的FeS2/Fe7S8@C@rGO复合材料。其中核壳FeS2/Fe7S8@C微球作为一种多组分复合材料嵌入在褶皱的还原氧化石墨烯层上，产生的多重反射有利于入射电磁波的耗散。此外，三维分层结构可以通过多界面极化、偶极极化以及共振损失和涡电流损失等机制使入射波得到了显著衰减。具体表现为，在2.2 mm时，FeS2/Fe7S8@C@rGO复合材料的最小反射损失为-62.7 dB，其对应的有效带宽为6.1 GHz。
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