绿泥石、黑云母胶体对U(Ⅵ)在花岗岩颗粒柱中运移的影响

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中文摘要：高放废物的安全处置是制约我国核事业可持续发展的主要瓶颈问题之一。在众多处置方案中，深地质处置是目前普遍接受且技术上唯一可行的方案。我国已选定甘肃北山地区作为高放废物地质处置库的重点预选场址，首座高放废物地质处置地下实验室已于2021年在甘肃北山地区开工建设。因此，开展与高放废物地质处置安全评价密切相关的放射性核素迁移研究不仅具有重要的现实意义，同时还具有迫切性。本文通过批式实验和柱实验，系统研究了花岗岩裂隙填充物绿泥石和组分矿物黑云母所形成的粘土胶体对U(VI)在饱和花岗岩颗粒柱中吸附运移行为的影响，基于表面配位模型对获取的吸附实验数据进行了拟合，并通过双动力学位点模型对胶体运移实验数据进行了分析。本论文工作得到的结论包括以下几个方面：（1）连续电位滴定结果显示不同离子强度下Na基绿泥石的酸碱滴定曲线相互接近，通过考虑一种类型边缘位点的得失质子反应成功定量解释了滴定实验结果。静态吸附实验结果表明Na基绿泥石对U(VI)的吸附过程与离子强度无关，但受pH、U(VI)浓度、CO2浓度等因素影响显著，不同实验条件下U(VI)的吸附数据可通过一个包含三个表面配位反应（生成≡SOUO2+,≡SO(UO2)3(OH)5和≡SO(UO2)3(OH)72-三种表面配合物）的非静电模型定量解释。（2）制备并表征了绿泥石胶体，并研究了U(VI)和绿泥石胶体在饱和北山花岗岩颗粒柱中的单独运移及共运移行为。实验结果表明，U(VI)在花岗岩颗粒柱中的滞留较为明显，且滞留作用随U(VI)浓度降低而显著增强；绿泥石胶体的稳定性随着pH的降低或者离子强度的增加而减弱，因而会抑制其迁移。在共运移体系中，绿泥石胶体对U(VI)运移的影响效果与胶体自身的迁移能力密切相关。当胶体移动能力较强时，其会携带U(VI)共同移动从而促进U(VI)的迁移；而当化学条件变得不利于绿泥石胶体迁移时，可使被胶体吸附的U(VI)一起滞留在花岗岩颗粒柱中，因而抑制了U(VI)的运移。（3）研究了U(VI)和黑云母胶体在饱和北山花岗岩颗粒柱中的单独运移及共运移行为。结果表明，黑云母胶体对U(VI)运移行为的影响与绿泥石胶体的作用效果相似，而黑云母胶体的影响程度更为显著，表明粘土矿物自身性质对U(VI)的迁移也具有重要影响。（4）分析了代表性胶体流出液在运移过程中的粒径与zeta电位变化规律，amp;nbsp;发现绿泥石/黑云母胶体在单运移及共运移过程中具有明显的尺寸排阻效应。两种胶体及其结合U(VI)的运移数据可以通过双位点动力学滞留模型进行量化描述，CFT和DLVO理论计算结果有助于我们更好地理解运移实验结果。

作者：

王玉雄

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关键词：

高放射性废物深地质处置六价铀花岗岩颗粒柱运移规律绿泥石黑云母胶体

授予学位：

硕士

学科专业：

化学·放射化学

导师：

刘斌、郭治军

学位年度：

2023

学位授予单位：

兰州大学

语种：

中文

中图分类号：