摘要
汞是一种全球性污染物，甲基汞更是对生物体具有神经毒性，可以通过食物链累积和放大，从而对人类健康造成严重威胁。受全球气候变暖影响，青藏高原多年冻土持续退化，热融湖塘作为典型喀斯特地貌，是多年冻土退化最为直观的体现，其数量及面积在不断增长中。北极地区热融湖塘已被证明是汞甲基化的热点区域，湖塘沉积物成为甲基汞的“源”。青藏高原作为“亚洲水塔”，是周边及下游地区的重要水源地，然而目前对于青藏高原热融湖塘中汞的甲基化过程研究甚少。研究青藏高原热融湖塘沉积物中汞的甲基化过程及相关机理，对于认识气候变化对青藏高原多年冻土区中甲基汞生成的影响至关重要，也为评价冰冻圈地区脆弱生态系统及人类暴露汞污染风险和冰冻圈退缩引起的环境效应提供基础理论依据。本论文以青藏高原中部青藏公路沿线的37个热融湖塘为研究对象，结合野外监测和室内厌氧培养实验，对热融湖塘沉积物的汞含量、影响因素及其汞甲基化过程进行研究。通过野外监测及实验室分析明确热融湖塘的理化性质及沉积物的汞含量，分析环境因素对沉积物中汞含量的影响；通过厌氧培养实验以及汞甲基化微生物群落分析，探究热融湖塘沉积物中汞甲基化过程及其机理。 本论文主要研究结果如下： （1）青藏高原中部热融湖塘沉积物中汞含量水平较低，但甲基汞与总汞含量比值（MeHg/THg）高于北极及青藏高原地区土壤及淡水湖泊沉积物。相比于北极地区及青藏高原其他地区的多年冻土及热融湖塘沉积物，本研究区热融湖塘沉积物中总汞含量及甲基汞含量都处于较低水平，总汞平均含量为 4.96 ± 2.23 ng/g（n=128），范围为1.11-11.47 ng/g；甲基汞平均含量为58.93 ± 73.71 pg/g（n = 128），范围为 3.20-376.38 pg/g。可能原因是青藏高原地区汞的大气沉降小于北极地区，受人类活动影响较小以及水环境的稀释等。然而，甲基汞与总汞含量比值较高，与北极塌陷沼泽水平接近，表现出本研究区热融湖塘沉积物较强的汞甲基化能力。总汞含量随月份变化未表现出明显波动，不同植被类型热融湖塘沉积物总汞含量也无明显差异。然而，不同月份沉积物中甲基汞含量存在显著差异，10月沉积物甲基汞含量显著高于 6月及 9月，可能原因为10 月湖塘结冰导致的热分层现象产生缺氧或低氧环境，该环境有利于汞的甲基化过程。 （2）总汞含量及甲基汞含量的环境影响因素不同。热融湖塘沉积物中总汞含量的主要影响因素包括沉积物总氮及沉积物有机碳，表现出总汞含量与沉积物有机质的相关性。热融湖塘沉积物中甲基汞含量的主要影响因素包括沉积物总汞含量、沉积物有机碳、沉积物总氮、水体溶解性有机碳及甲烷通量，表明湖塘沉积物甲基汞含量主要受沉积物总汞含量、微生物活动及沉积物有机质的影响。 （3）不同热融湖塘沉积物的汞甲基化潜力和主导汞甲基化的微生物群落差异较大。热融湖塘BLH1及BLH17的汞甲基化潜力较强，湖塘WDL6则表现出较弱的汞甲基化潜力。经过12天的培养，湖塘BLH1汞添加组的甲基汞含量增长了约40倍，湖塘BLH1增长约7倍，湖塘WDL6沉积物中的甲基汞含量则没有明显增长，表现出不同湖塘汞甲基化能力的明显差异。湖塘 BLH1 沉积物中汞甲基化微生物包括地杆菌科（Geobacteraceae）、互营菌科（Syntrophaceae）、硫酸盐还原菌及产甲烷菌；微生物抑制剂添加培养实验结果表明抑制硫酸盐还原菌及产甲烷菌的活性均会对汞的甲基化过程产生影响，故推测其为主要甲基化微生物，对沉积物的汞甲基化微生物测序结果则表明地杆菌科及互营菌科为相对丰度最丰富的汞甲基化微生物群落。湖塘BLH17沉积物中汞甲基化微生物包括地杆菌科及硫酸盐还原菌；微生物抑制剂添加培养实验结果表明抑制硫酸盐还原菌的活性显著影响汞甲基化过程，故推测硫酸盐还原菌为主要的汞甲基化微生物之一，对沉积物汞甲基化微生物的测序结果也表明硫酸盐还原菌及地杆菌科为相对丰度最大的汞甲基化微生物群落。湖塘 WDL6 中各抑制剂添加组培养过程中甲基汞含量变化不明显，对沉积物汞甲基化微生物测序结果表明地杆菌科及Methanoregulaceae为相对丰度最大的汞甲基化微生物群落。 本文探究了青藏高原热融湖塘沉积物中总汞及甲基汞的含量水平，分析了对汞含量存在显著影响的环境指标，并比较了不同沉积物的汞甲基化潜力及其主要的汞甲基化微生物群落。
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