摘要
能源短缺和化石燃料所造成的环境问题成为全球面临的巨大挑战。因此，大力发展清洁型能源以取代传统化石能源迫在眉睫。核能凭借其能量密度高、二氧化碳排放量低等优点有望成为人类发展所需的主要能源供给方式。然而，核能燃料-铀矿资源的短缺阻碍了核能的可持续发展。海洋中铀储量是铀矿资源的1000倍，因此海水提铀受到研究者们的广泛关注。但是，在海水提铀过程中，海洋污损问题对材料提铀性能的影响不可忽视。 针对海洋污损问题，本文提出并发展了具有抗污能力的蛋白质基吸附剂的制备方法。通过分子动力学模拟计算蛋白质基吸附剂与铀离子之间的相互作用及配位关系，结果表明一个蛋白质分子可捕获26个铀离子。并且，蛋白质基吸附剂在浓度为8mg/L的铀溶液中，2h内可实现超过1000mg/g的铀吸附量，体现优异的铀吸附性能以及良好的铀选择性。更重要的是，蛋白质基吸附剂在含污染物的铀溶液中循环使用五次后，吸附性能仅下降7.3％,具有优异的可重复利用性。另外，本文发展了牛血清蛋白(BSA)涂层修饰的纳米海绵(BSA@sponge)的制备方法。其中，BSA涂层赋予了纳米海绵抗污性能，纳米海绵则解决蛋白质基吸附剂难回收的问题。两者的相辅相成实现BSA@sponge在铀富集模拟海水中平衡吸附量达到540.5mg/g。然而，在天然海水中，仅凭吸附剂自身的被动吸附难以产生较快的吸附速率。 电吸附技术可以将天然海水中的铀离子快速地富集至作为阴极电极的吸附剂表面，实现较高的吸附容量和吸附速率，因此被认为是提高海水提铀效率最有效的方法之一。但是，海洋作为一个高盐、复杂的生态体系，其中不乏有部分污染物同阳离子受电场驱动向吸附剂电极迁移，粘附至吸附剂表面形成致密污染物层，阻止吸附位点捕获铀离子，严重抑制吸附剂的提铀性能。为此，本文发展了一种BSA涂层修饰的电极(BSA@CFF)的制备方法。在电吸附技术的支撑下,实现BSA@CFF在天然海水中0.37 mg/g/day的铀提取速率，性能处于领域内上游水平。特别地，本文聚焦电吸附过程中污染物富集的问题，研究表明BSA@CFF在更严峻的污染环境中，循环使用五次后，铀吸附量仅下降15.5％,说明BSA@CFF具备优异的抗污性能，这与BSA涂层的抗污能力息息相关。反观聚偕胺肟涂层修饰的电极(PAO@CFF),循环使用五次后，吸附量下降57.1％。本文不仅采电吸附技术实现材料提铀性能的最大化增幅，又扫清了电吸附过程中污染物富集的障碍，同时为海水提铀提供了技术性策略。
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