摘要
经济的快速发展使得能源的消耗量逐渐增加，相比于煤炭、石油等化石能源，氢气和氧气具有无污染、可再生和零二氧化碳排放等优势。因此，大力发展氢能源，推进能源革命是世界发展的必由之路。电解水工艺不仅能利用地表丰富的水资源生产高纯度的氢气和氧气，而且具有技术简单、操作方便、绿色环保等优点，被认为是一种获取绿色能源的理想工艺。合适的电催化剂不但能减少电解水工艺中的额外耗能，而且也可以提高其实际生产效率，因此，对于电解水技术的大规模应用具有重要的意义。 近年来，相比于价格昂贵且稳定性低的贵金属基电催化剂，储量丰富的过渡金属基电催化剂逐渐受到人们的关注。目前，关于过渡金属基电催化剂的研究仍存在瓶颈问题，其催化活性和催化稳定性都有待进一步提高。针对这些问题，本论文以价格低廉的镍铁基羟基氧化物、氢氧化物为研究对象，以提高电催化剂的催化性能为最终目的，通过掺杂以及构建异质结构等策略，设计并合成了一系列低成本、高性能的电催化剂。主要研究内容如下: (1)通过简单的水热法，在碳布基底上成功制备了镍原子掺杂的羟基氧化铁(Ni0.04-FeOOH/CC)电催化剂，其催化性能远超纯羟基氧化铁(FeOOH/CC)的。进一步的研究表明，催化剂活性提升的主要原因是镍原子掺杂效应，掺杂镍原子后的电催化剂的结晶度更好、比表面积更大、参与反应的电化学活性面积增加且电阻值减小,这些改变都有利于提高材料的电催化活性。 (2)为进一步提升催化剂的电解水性能，基于二元金属的协同效应能调控催化剂电子结构的原理，在(1)研究的基础上，通过加大镍源的投入量，成功制备出具有更高催化活性的二元碱式碳酸镍铁(Ni0.75Fe0.19CH/CC)。电化学测试表明:相比于一元NiCH/CC和(1)中合成的Ni0.04-FeOOH/CC,二元Ni0.75Fe0.19CH/CC具有更高的电解水性能，在10 mA cm-2电流密度时，该电催化剂的析氧过电位为250 mV。 (3)利用异质结构改性策略对电催化剂进行优化改性，以满足工业化应用所需的低过电位和长期稳定性。在(2)研究的基础上，采用恒压电化学沉积法沉积镍铁合金,成功制备了具有异质结构的NiFe/NiFeCH/CC复合电极材料。结果表明，NiFe/NiFeCH/CC电催化剂具有更优异的电解水性能，在10 mA cm-2电流密度时，析氧反应的过电位为225 mV,析氢反应的过电位为92 mV,全水分解所需的分解电压仅为1.49 V,催化性能远超过商用电极。此外，该复合材料具有性能自优化的特点，其在经过了长达150 h的电化学测试后，析氧性能相比于原来提高了 21％。
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