摘要
近年来,我国的含汞产业迅速发展,导致大量含汞废水的排放,不仅污染水源、危害水体生物,而且水体中的汞可以通过各种途径迁移到土壤和大气中,由于汞容易在生物体内富集,可随着食物链不断迁移,最终损害人类健康。因此,寻找高效的方法来处理废水中的汞污染问题是目前科研人员研究的焦点。其中,吸附法由于材料廉价,装备简单,无二次污染而被普遍应用汞离子的处理。 本论文基于介孔材料具有均一可调的孔径结构,高比表面积以及稳定的骨架,首先以硅藻土作为硅源,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,引入聚丙烯酸,制备杂化的功能介孔材料(PMM),在PMM基础上,与壳聚糖(CTS)进行复合,合成有机-无机介孔复合材料(CPMM),并借助XRD、FT-IR、TGA、SEM、氮气吸脱附等手段对材料的组成、结构、形貌进行表征,通过探讨原材料的比例、反应温度、晶化时间等反应条件对吸附效果的影响,确定了复合吸附剂的最佳合成条件;其次,利用制备的功能材料PMM与CPMM对Hg(Ⅱ)进行吸附研究,探究了二者的用量、pH值、温度、初始Hg(Ⅱ)浓度以及时间等因素对Hg(Ⅱ)进行吸附性能的影响。通过吸附动力学、等温吸附模型和吸附热力学,对吸附数据拟合分析,探究PMM、CPMM的对Hg(Ⅱ)的吸附机理。利用脱吸附实验,探究二者的再生性能。 首先,采用水热法,通过调节表面活性剂的比例、聚丙烯酸的含量和晶化时间,制备出功能杂化介孔材料PMM,确定了最佳制备条件,即当n(Si)∶n(CTAB)=1∶0.25,聚丙烯酸含量为30%,100℃晶化24h时,PMM对Hg(Ⅱ)吸附量和去除率达到最佳;探讨了介孔功能材料吸附Hg(H)的影响因素,当Hg(Ⅱ)浓度为300mg/L,温度为25℃,PMM的用量为0.2g,pH为4,吸附时间为90min时,吸附效果达到最佳,通过对数据进行分析和拟合,吸附过程遵循二级动力学模型,Langmuir等温吸附线,以及自发的吸热过程。PMM对Hg(H)的最大理论吸附容量是137.74mg/g,此外,PMM对Hg(Ⅱ)吸附5次后,吸附量仍然占初始吸附量的86%,证明PMM具有较好的再生性和重复性。 其次,在介孔材料PMM的基础上,引入天然高分子材料CTS进行复合,制备出介孔复合材料CPMM,并确定其最佳制备条件,即CTS占吸附剂含量的20%,m(戊二醛)∶m((CTS))=1∶30,交联温度为45℃;当Hg(Ⅱ)浓度为200mg/L,温度为25℃,CPMM的用量为0.1g,pH为4,吸附时间为120min,吸附效果达到最佳。通过对数据分析,研究发现CPMM吸附汞离子遵循二级动力学模型,Langmuir等温吸附线,以及自发的吸热吸附过程,对Hg(Ⅱ)的最大理论吸附容量是188.32mg/g。经过5次吸附,吸附量仍然占最初吸附容量的74%左右,说明CPMM也具有较好的再生性能。