二维自旋--谷极化体系的第一性原理研究

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中文摘要：在物理和材料科学的诸多领域中，科学和技术进步的关键是在原子和分子水平上理解和调控材料的性质。第一性原理是一种非常成功的方法，可以精确地求解描述原子和分子量子性质的基本方程——薛定谔方程，进而求出需要的物理量。作为数学、物理学和计算机科学的结合体，物理理论和数学算法保证了第一性原理的科学与准确性，而计算机科学凭借其灵活的可操作性和高效率为科学计算提供了理想平台。范德华二维材料由于其独特的光、电、磁特性非常适合用于小尺寸、高性能光电纳米器件。在这些材料中，过渡金属硫化物MX2(M=Mo/W,X=S/Se)具有蜂窝型六角晶格。在单层极限下，由于空间反演对称性的破缺和强自旋轨道耦合,单层MX2显示出一个在可见光频率范围内的直接带隙。更重要的是在这些单层MX2的六角布里渊区的相邻K点上展示出两个不等价的自旋-谷极化的导带底和价带顶。载流子的谷赝自旋可用于电子设备中的信息编码，在光电子器件的探索和应用中具有重要意义。在本论文中，我们首先介绍了第一性原理的基本理论和部分算法，继而采用Intel和GNU编译器在Linux系统下完成了相关软件的编译和安装。对上述二维过渡金属硫化物谷电子体系进行的研究，主要成果如下: 一、在MoSe2-MoS2异质双层结构中，堆叠方式和面外磁矩对此谷极化体系的带隙具有明显调控的作用，而磁矩的调控效果非常依赖于堆叠结构，声子谱的计算也确定了体系的稳定性。另一方面，在WSe2-MoS2异质结中，不同厚度2H-MoS2在保持体系自旋-谷极化的同时调节了带隙，与面外磁矩类似，2H-MoS2的厚度对能隙的调控效果非常依赖于堆叠结构，最后k·p模型对面外磁矩的定性解释验证了部分第一性原理的结果。相比于其他带隙调控方法，本文中的方法操作相对容易且调控范围更广。二、双层WSe2体系中没有谷电子性质，本文基于第一性原理研究了相对转动(夹角30度附近)的双层WSe2体系的电子结构，计算结果表明转角可以在此体系中引入谷极化、带隙和应力的调控。此外，k·p模型和DFT给出面内磁矩也可以实现谷电子体系中相邻K点的导带底、价带顶劈裂和带隙的调控的结论，进而分析了面内磁矩与转角在电子结构中调控作用的相似性。本工作为新型光电器件的实验与研发提供了新的思路。三、使用扫描隧道显微镜研究二维过渡金属硫化物单层体系的性质在理论和实验创新中具有非常广阔的前景。本文采用第一性原理结合STM实验研究了在Au衬底不同晶面上单层WSe2的电子/空穴掺杂效应。在近似处理Au/WSe2体系几何结构后，计算了其电子结构。计算结果表明:电子/空穴掺杂的效果与衬底Au的晶面有关。这些结论吻合了实验结果并定性地给出了分析。该工作表明了实现原子尺寸的p-n结的可能性,对高性能二维过渡金属硫化物材料器件的研发、设计与制造具有重要的推动作用。

作者：

吴彦玮

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关键词：

谷电子堆叠密度泛函范德华二维材料第一性原理

授予学位：

博士

学科专业：

材料科学与工程

导师：

单磊

学位年度：

2023

学位授予单位：

安徽大学

语种：

中文

中图分类号：