摘要
随着抗生素在疾病治疗和禽畜养殖等方面的应用，其代谢产物进入到水环境中，由于不易被降解，在水中累积，严重破坏生态环境和威胁人类健康。光催化技术因利用绿色能源、净化彻底和安全高效等优点在水污染物降解领域被广泛应用，而开发对环境友好、稳定、高效的可见光驱动光催化剂是其核心问题。氧化铟（In2O3）有对光利用率低、载流子复合快等缺点，而金属有机框架（MOFs）具有大的比表面积、规则的空隙和丰富的活性位点等优点，可将其作为前驱体并对其改性来提升In2O3的光催化性能。本文MIL-68（In）-NH2为前驱体，通过元素掺杂、复合半导体材料构建异质结、衍生等方法提高In2O3的光催化活性，通过表征技术分析晶相结构、形貌结构、表面化学性质和光电性质。以对水中盐酸四环素（TCH）的降解率为光催化性能的评判标准，探究其光催化性能提升原因和可能的降解机理，为提高金属氧化物的光催化性能提供了有效的改性方法。主要内容有: 1、采用Co掺杂金属有机骨架MIL-68（In）-NH2作为前驱体一步煅烧法制备了C包覆Co掺杂双晶相管状In2O3（CoInO-x,x为煅烧温度）。通过对TCH降解来探究CoInO-x的光催化活性。在可见光照射下，500℃煅烧得到的CoInO-500对TCH的去除率为90.1％,显著高于In2O3,CoInO-500的反应速率常数是In2O3的11.02倍，经过4次循环后仍能保持较好的光催化性能。本实验探究了CoInO-500投加量、pH和无机阴离子对光催化活性的影响。采用Mott-Schottky测试和捕获活性自由基实验，解释光催化降解可能的机理，光催化性能的提高主要是由于Co的掺杂产生杂质能级，缩小In2O3的禁带宽度，提高对可见光的响应，抑制光生电荷的复合，包覆的C层作为电荷传输的桥梁，加速光生电荷的迁移。 2、通过煅烧MIL-68（In）-NH2/BiOI的混合物，制备了In2O3/Bi5O7I异质结（IB-y，y是In2O3/Bi5O7I的质量比），Bi5O7I纳米片分散在中空管状In2O3的表面，在可光下光催化降解TCH。在可见光照射60min内，IB-12对TCH的降解率为90.1％,其降解速率分别是In2O3和Bi5O7I的20.7倍和24.2倍。IB-12光催化活性提高的原因为In2O3和Bi5O7I构建了异质结，抑制光生电荷的复合，能隙变窄，拓宽对光的响应范围。探究了IB-12投加量、pH和共存离子对光催化性能的影响。IB-12经过4次循环实验后能保持较高的催化活性，表明其循环稳定性较好，并通过活性自由基捕获实验、电子顺磁共振(EPR)表征和光电化学测试，解释可能的光催化降解机理。
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