生物质基碳气凝胶作为一种新型能源材料，因其价格低廉、环保、孔道结构可调、电化学活性高等特点，被广泛应用于电化学储能领域。纳米木质素(LNP)作为一种碳含量高达60％的纳米级可再生生物质材料,与碱木质素、酶解木质素等相比，具有较高的纯度、较低的分子量、较高的酚羟基含量和化学反应活性，作为碳前驱体制备生物质基碳气凝胶充满潜力。本研究基于溶胶-凝胶法，以从麦草中绿色分离的LNP为原料，替代75％的间苯二酚,以低共熔溶剂(DES)替代碱溶液作为绿色的反应溶剂，自组装合成具有珠链状结构的LNP基低温凝胶。借助热解碳化技术以及电化学沉积(CVD)复合技术制备一系列高性能LNP基碳气凝胶，用于超级电容器的电极材料。 (1)反应体系对LNP基碳气凝胶的性能调控与优化 以反应体系中DES配比(氯化胆碱∶乳酸摩尔比=1∶2,1∶5,1∶10)和反应时间(12,24,48h)作为变量，对LNP基碳气凝胶的形貌结构、石墨化程度以及电化学性能进行研究。研究表明，随着反应溶剂DES配比的增加，LNP基凝胶成胶时间变短，表明DES中乳酸含量的增加促进了酚醛的缩合反应，提高了凝胶的反应动力学速率。当DES=1∶5时，制备得到的LNP基低温凝胶和碳气凝胶的整体球链结构最牢固稳定。反应12h得到的碳气凝胶(LRFC12)支链结构完整，纳米碳球表面光滑饱满且出现了大量的纳米碳点，具有较高的比表面积(421m2/g)和微孔率(90％)。用LRFC12组装成对称超级电容器在二电极体系下进行电化学性能测试，在电流密度为0.25A/g时其比电容为205F/g,在比功率262.5W/kg时，比能量高达28Wh/kg。在10A/g时，经5000次循环后其比电容的循环效率保持在96％,库伦效率可达到100％,展现了此电极材料的高度循环稳定性和出色的储能容量。 (2)多元纤维素复合LNP基碳气凝胶的制备及其电化学性能研究 以性能显著的LRFC12制备工艺(DES=1∶5、温度T=90℃、时间t=12h)为基础，分别原位添加不同形态种类的纤维素(条状粗纤维、丝状纳米纤维素和球磨后的粉末状纤维素)复合至LRFC12中，并以纤维素的复合量和种类为变量，探究其对LNP基碳气凝胶性能的影响。研究表明，粗纤维素的添加量为10wt％时，纤维素复合LNP基碳气凝胶(CLRFC12)具有较高石墨化程度和较好的电化学性。此外，添加10％纳米纤维素的CLRFC12的孔道结构呈蜂巢状，其石墨化程度增加(ID/IG为0.91),比电容提升至287F/g(0.5A/g)。纤维素复合方法不仅提高了LRFC12的比电容，而且极大地丰富了碳气凝胶的孔道结构，优化了碳气凝胶作为负极材料的电化学性能。 (3)Ni-CoLDHs原位负载LNP基碳气凝胶制备及电化学性能研究 以溶液介质中Ni-Co摩尔比(1∶1,2∶1和3∶1)为变量，选取电化学性能突出的LRFC12为碳基底，采用CVD法原位生长类水滑石(LDHs)制备一系列具有核壳结构的LNP基复合凝胶(LRFC12@LDHs)。随Ni-Co摩尔比增加，生长在碳气凝胶表面的层状结构由断开琐碎的片状逐渐变为连续片层的“银耳状”结构。当Ni-Co摩尔比为2∶1时，碳气凝胶框架表面被金属纳米晶片状薄层均匀覆盖，这种具有褶皱的层状结构可以显著提高材料的电化学。在电流密度0.5A/g下，LRFC12@NiCo-LDHs(2∶1)的比电容可以高达2689F/g,即使电流密度增加至5A/g,其比电容仍可达到2241F/g,电容保持率为83.3％,该复合材料表现出优秀的储能容量、循环效率和电化学稳定性。组装的非对称LRFC12@Ni-CoLDHs(2∶1)//LRFC12固态超级电容器器件，在0.5A/g的电流密度下，其比电容可达383F/g,当电流密度增加至10A/g,其比电容仍可达到200F/g。该固态超级电容器在比功率500W/kg时的比能量为53.3Wh/kg,当功率密度为9998W/kg时，其能量密度仍可达到27.8Wh/kg,循环3000次后，仍然可以保持83％的电容率。
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