摘要
氮化硅由于具有非常高的高温与室温强度、硬度、抗腐蚀性等优异性能特点，因此氮化硅是应用高温环境下各类复杂形状结构件的主要材料之一。但是制备高性能氮化硅陶瓷对于氮化硅原料粉体、烧结助剂、烧结工艺要求较高。 在本论文以β-Si3N4为主要原料，采用气压烧结工艺制备Si3N4陶瓷，研究了烧结助剂种类与组分、制备工艺参数对Si3N4陶瓷致密化、微观形貌与力学性能的影响规律，通过材料组分及工艺参数优化，制备了综合力学性能优异的Si3N4结构陶瓷。研究结果如下： 1.以不同配比的Y2O3-Al2O3为烧结助剂，在1800℃-3MPa-8h烧结条件下制备了Si3N4陶瓷。Si3N4陶瓷试样相对密度均达到99%以上。β-Si3N4晶粒尺寸随烧结助剂含量的增加而增大，β-Si3N4晶粒尺寸大部分分布在0.6~1.0m之间，同时显现明显的双峰结构特征。Si3N4试样高温抗弯强度随β-Si3N4晶粒尺寸增大而增大，硬度随之而减小。最高高温抗弯强度为10Y2Al组分试样达到了420±11MPa，6Y2Al组分试样硬度1401±15Hv。 2.以不同配比的Y2O3-Al2O3为烧结助剂，添加5wt%ZrO2，在1800℃-3MPa-8h烧结条件下制备Si3N4陶瓷。Si3N4陶瓷试样相对密度基本均在97%以上。ZrO2的加入使液相含量增加，促进了β-Si3N4晶粒的长大，晶粒尺寸分布大部分在1.0~2.0?m之间，除此之外，试样高温抗弯强度也得到明显提升，但硬度有所降低，6Y2Al5Zr高温抗弯强度为642±10MPa，硬度为1290±31Hv。 3.以不同配比的Y2O3-Al2O3为烧结助剂，添加5wt%ZrO2，同时加入3wt%-5wt%的β-Si3N4粉末，在1800℃-3MPa-8h烧结条件下制备Si3N4陶瓷。由于β-Si3N4粉末作为初始β-Si3N4晶核过度长大，出现了6m以上的β-Si3N4晶粒，使得高温抗弯强度与硬度均随烧结助剂含量增加而下降。最高高温抗弯强度是6Y2Al3β5Zr样品组分达到了531±15MPa，硬度为1263±40Hv。 4.以不同配比的Y2O3-Al2O3为烧结助剂，添加5wt%ZrO2，同时加入1%-3%的Yb2O3，在1800℃-3MPa-8h烧结条件下制备Si3N4陶瓷。β-Si3N4晶粒尺寸主要集中在1.5~2.0m之间，5Y1Yb5Zr2Al试样为最高高温抗弯强度达到了612±12MPa，硬度为1317±29Hv。 5.以不同配比的Yb2O3-Al2O3为烧结助剂，在1800℃、1850℃、1900℃-3MPa-8h条件下烧结制备Si3N4陶瓷。结果表明5Yb5Al（烧结助剂成分为5wt%Yb2O3-5wt%Al2O3）组分试样在不同温度下密度基本保持一致，其高温抗弯强度与硬度高于其它组分，900℃抗弯强度为520±18MPa，硬度为1487±23Hv。 6.以5Yb5Al组分为研究对象组分，烧结直径大于100mm的Si3N4陶瓷样品。结果发现试样中心区域呈现灰色，边缘区域呈现黄色的颜色不均匀现象，在1800℃3MPa的烧结条件下，随着保温时间的延长，烧结体内外颜色趋于一致，然而β-Si3N4晶粒异常长大现象明显，试样硬度下降。 7.通过两步烧结工艺制备5Yb5Al组分，直径大于100mm的Si3N4陶瓷，解决了内外颜色不均匀的问题。低温低压预烧延长了颗粒重排时间，促进β-Si3N4晶粒的形核，高温高压有利于β-Si3N4晶粒均匀长大，得到了高温抗弯强度为646±10MPa，室温抗弯强度为832±8MPa，硬度为1478±23Hv，断裂韧性为7.3±0.2MPa·m1/2的具有优异综合力学性能的氮化硅陶瓷。
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