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丙氨酸二乙酸碳量子点的制备及其在离子检测中的应用

王桂巧

丙氨酸二乙酸碳量子点的制备及其在离子检测中的应用

王桂巧1
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  • 1. 山东大学
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摘要

目前,环境中各种离子的泛滥和超标问题严重威胁着人类的正常生活和生态系统的安全,因此,对于各种离子的检测分析方法受到广泛的关注。传统的质谱、光谱及电化学分析方法需要复杂的预处理方案和精密的仪器要求,测试成本较高,限制了常规环境中的离子检测的发展。碳量子点(CarbonQuantumDots,CQDs)作为一种新兴的荧光碳纳米材料,具有优秀的光致发光特性和对某种离子选择性响应的特点,能够用于离子的快速定量检测,而受到广泛关注。 本文以环境友好的螯合剂丙氨酸二乙酸(又名为甲基甘氨酸二乙酸,MGDA)为原料,搭配两种常见的含氮材料,采用一步水热技术分别制备了两种荧光氮掺杂碳量子点,并将其应用于ClO-、Cr(Ⅵ)和Hg2+的定量检测,具体内容如下: (1)以丙氨酸二乙酸和乙二胺作为合成前体,采用水热法合成蓝色荧光氮掺杂碳量子点(N1-CQDs),荧光量子产率为22.14%,最佳激发波长确定为350nm,最佳发射波长确定为410nm。透射电子显微镜(TEM)结果显示N1-CQDs呈球形,能够均匀分散在水溶液中,平均尺寸为5.39nm。傅里叶红外光谱(FT-IR)和X射线光电子能谱(XPS)表征分析可知,N1-CQDs表面含有丰富的含氧官能团和含氮官能团,氮元素成功掺杂进入碳量子点结构中,这些亲水基团使得N1-CQDs具有良好的水溶性。C1O-、Cr(Ⅵ)离子能够定量淬灭N1-CQDs的荧光强度,以此建立起对两种离子定量检测体系,对ClO-和Cr(Ⅵ)离子的线性检测范围分别为0-300μmol/L和0-100μmol/L,检测限分别为5.0μmol/L和2.1μmol/L。将N1-CQDs应用于实际水样中C1O-和Cr(Ⅵ)两种离子的加标回收检测,回收率在96%-107%之间。鱼类急性毒性试验表明,N1-CQDs的投加量在200mg/L以下时,96h内不会造成鱼类死亡,对环境危害小。 (2)以丙氨酸二乙酸和间苯二胺作为碳源和氮源,水热方法合成了绿色荧光氮掺杂碳量子点(N2-CQDs),荧光量子产率高至63.80%,对其进行荧光光谱分析得到最佳激发波长为440nm,最佳发射波长为510nm。表征结果显示N2-CQDs具有良好的水分散性,呈球形结构,粒径介于1-3nm之间,平均粒径为1.84nm,表面含有多种含氮基团,说明氮元素成功掺杂进碳量子点中。N2-CQDs对汞离子具有较高的选择性,能够定量检测水溶液中的汞离子,线性检测范围为0-100μmol/L,检测限为0.9μmol/L,在实际水样中的回收率为99%-104%之间。鱼类急性毒性试验表明,N2-CQDs的投加量在200mg/L以下时,96h内不会造成鱼类死亡,对环境危害小,是一种简单、安全、经济的荧光检测方法。

关键词

氮掺杂碳量子点/荧光探针/离子检测/荧光淬灭/环境污染

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授予学位

硕士

学科专业

环境科学与工程

导师

高灿柱

学位年度

2023

学位授予单位

山东大学

语种

中文

中图分类号

O6
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