摘要
相干声子是固体中相位一致的晶格或原子在宏观尺度上的集体振动。作为非平衡态动力学领域的现象之一，相干声子为人们理解和调控材料特性提供了独特的视角。通过对相干声子本身机制和动力学过程的深入研究，可以更好地了解材料内的载流子弛豫，电声耦合，声子非谐效应以及声子间相互作用等重要过程。此外，相干声子也被证明是一种有效的物态特性调控手段，能够实现材料反铁磁的光学调控，光致室温超导等特性控制，在光催化，可再生能源，量子计算等领域具有广泛应用前景。因此，相干声子调控成为当前材料科学研究的热点之一。 材料本身能否快速有效的响应相干声子调控并对光，电和磁学性能产生显著影响则是目前相干声子动力学研究领域面临的重大挑战之一。二维材料作为新兴材料，其低维特性使非平衡态动力学领域中绝热的玻恩-奥本海默近似（Born-OppenheimerApproximation，BOA）失效因而备受关注。本文基于各类新型二维材料，结合超快飞秒激光的实验手段，以及第一性原理的理论方法，从二维材料的层数控制，泵浦光的能量密度，声子-光电性能调制，异质结相干声子激发和非线性激光吸收等多角度研究和理解非平衡态声子动力学过程以及其背后的机制和潜在应用，主要开展的工作和研究成果如下： 1.研究了二维铋烯的相干声子激发机理并加以调控。制备了三种不同厚度的铋材料，通过超快飞秒激光激发了它们与尺寸相关的相干声子，并进行了系统比较。飞秒瞬态吸收/反射和拉曼光谱方法表明激发了A1g模式的相干声子。振荡频率表现出强烈的尺寸和泵浦能量依赖性，随铋厚度的减小和泵浦能量的增加而红移。理论计算计算表明，量子限制效应导致声子约束和键软化，从而降低振荡频率并缩短退相干时间。这项工作不仅为这项工作为调控二维材料中的相干声子现象，促进其在量子信息领域中的应用提供了新的思路。 2.在上文相干声子激发机理研究的基础上，进一步探索了InSe的相干声子并藉此进行超快光电性能调控。使用化学气相沉积的方法成功制备了单层，双层和多层ε-InSe薄膜，并且使用原子力显微镜确认其具有单层，双层，和多层（＞10层）的厚度。通过球差校正透射电子显微表征其原子排列，证明该样品为非中心对称结构。之后通过超快飞秒激光吸收光谱和第一性原理理论计算，详细研究了三种薄膜之间特定纵向层间相干光学声子和层厚以及激发光波长的关系，其振荡频率表现出强烈的厚度和泵浦波长依赖性，随InSe厚度的减小和泵浦波长的增加而红移，且在双层InSe中达到最强。进而使用GW+BSE的方法计算三种不同层数的InSe的激子峰位置，为电荷传递和相干声子激发的机理给出有力的证明。同时计算了三者的声子色散谱，发现A1g声子模由Se原子的4P轨道电子跃迁导致的电声耦合控制，而双层InSe的Se原子和自身轨道电子参与率最高。最后通过表征三种样品在相干激光下的光电流响应表现，确认在多层InSe中由同极光学声子主导导致了大量电子散射，光响应较小，而双层InSe由于Fr?hlich相互作用形成了大极化子，产生了电荷流动通道，极大增强了光电流的强度。该研究对于二维材料在光电探测领域具有重要的指导意义。 3.在以上研究的基础上，进一步制备了InSe/PbI2异质结，研究其层间载流子传递过程，并通过相干声子调控异质结的超快激光非线性吸收性能。本工作选取了具有高速光电响应和超高载流子迁移率的InSe作为A面，选取了能隙与其匹配度高，且晶格匹配度高达99%的PbI2作为B面，使用两步法原位生长了InSe/PbI2范德华异质结薄膜。通过飞秒吸收光谱和第一性原理理论计算研究了异质结薄膜的层间相互作用，发现由于内建电场的原因，PbI2表面富集大量电子导致新的Eg相干声子被激发，界面处的电荷传递最终导致了异质结的飞秒非线性吸收性能的提升。而异质结层间相互作用产生的低频相干声学声子，为PbI2提供新的散热途径，极大提高了异质结对激光的热损伤耐受性。该研究对于促进二维材料在激光防护器件中的应用具有重要意义。
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