摘要
挥发性有机物（VOCs）是一类室温条件下沸点低于260℃的有机污染物，大多数VOCs具有令人感觉不适的气味，一部分VOCs对人类和动物有致畸、致癌作用。因此，如何防治VOCs污染是当今生态环境保护领域的重要课题之一。催化氧化技术作为一种在VOCs治理领域应用广泛的方法，具有高效、环保等优点。其关键是筛选一种高性能的催化剂或利用外场强化提升反应性能。本文采用凝胶溶胶法制备了钴锰复合金属氧化物与钴锰镧复合金属氧化物催化剂，用于VOCs的催化氧化降解，并引入微波场强化反应性能。以甲苯作为探究污染物，在微波反应器和常规热反应器中，进行了催化氧化性能对比实验，探究了空速、催化剂配比、甲苯初始浓度以及微波功率等对甲苯降解性能的影响。在此基础上，开展了甲苯降解动力学研究，对反应速率和表观活化能进行了计算。具体研究内容与结论如下： （1）以凝胶溶胶法制备了钴锰复合金属氧化物，FTIR、XRD和SEM表征分析表明，Mn1Co2具有尖晶石结构，比单一钴、锰氧化物拥有更小的粒径、更多的孔道和Mn-O、Co-O官能团；XPS和H2-TPR检测结果表明，Mn1Co2表面Olatt、Mn3+/4+和Co3+占据主导地位，且拥有比单一钴、锰氧化物更好的氧化还原性能。Mn1Co2表现出最好的吸附、升温性能和催化活性，甲苯微波催化氧化的T50为89℃和T90为188℃，其低温段微波催化活性远高于常规热场，T50比常规热场低48℃。 （2）在Mn1Co2的基础上掺入镧，对锰进行部分替换，制备了钴锰镧复合金属氧化物。XRD、N2吸附-脱附、SEM、FTIR、XPS以及H2-TPR表征分析表明，该材料比Mn1Co2拥有更大的比表面积、孔径、孔容，更小的粒径，更多的孔道，更多的Oads以及Mn3+/4+。催化反应结果表明，La0.8Mn0.2Co2在125~300℃拥有最佳的微波升温性能，表现出较优的吸附性能和微波催化活性。反应动力学分析表明，微波场中，La0.8Mn0.2Co2在1000ppm甲苯初始浓度条件下的表观活化能为19.216kJ/mol，比常规热场（26.13kJ/mol）降低6.914kJ/mol。
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