摘要
近年来，随着世界人口的不断增长，世界经济的日益发展，能源的消耗和燃料的使用不可避免地随之上升，这导致世界能源供应不足的问题日渐突出，探究绿色可替代可再生能源成为热门话题。本论文以泥煤作为底物，探究了泥煤生物甲烷势，并以提高泥煤甲烷化效率为目标，搭建了生物电化学厌氧消化（BEAD）系统，探讨了不同条件下生物电化学系统强化泥煤甲烷化的效率，得出了泥煤生物甲烷化的初步优化条件。本研究首次将BEAD系统应用在强化泥煤的生物甲烷化方面，旨在找出将泥煤资源化利用的可行条件，并为缓解能源危机做出贡献。本论文探讨了施加不同条件下，泥煤在生物电化学厌氧消化系统中的甲烷产率与含量及各类微生物群落的变化。研究内容和主要结果如下： （1）探究了BEAD强化泥煤甲烷化的机理。选取了厌氧消化（AD）作为对照组，生物电化学厌氧消化（BEAD）作为实验组。传统的厌氧消化中，甲烷主要通过间接种间电子传递（IIET）途径通过中间产物来产生，生物电化学系统中甲烷的产生归因于直接种间电子传递（DIET）路径。生物电化学体系中，对电极之间会产生电场，这会激活整个反应器体系中的全部电活性微生物，从而激活在反应器溶液中的DIET途径。其中：BEAD反应器的最大甲烷产量为90.4mLCH4/L.d，比AD反应器高出约2倍，碱度稳定在7405mg/L，高于对照反应器的6015mg/L，COD和VS去除效率分别是65.8%和74.0%，高于对照组的50.1%和61.3%，BEAD反应器在0.36V（Ag/AgCl）的氧化电位时获得最大氧化电流为0.42mA，高于对照组的0.15mA。因此，生物电化学系统可以通过电极富集电活性微生物，并通过产生电场激活反应器溶液中电活性微生物，激活上述多种条件下的DIET途径，从而大大提升电子传递效率，从而提升BEAD系统的降解能力，提高甲烷产率。 （2）探究了不同电压条件下生物电化学系统强化泥煤甲烷化的情况。电压选取了0.5V、1V、2V和4V四组反应组，只添加电极的作为对照组。结果表明，生物电化学厌氧消化显著提高了泥煤的生物降解和生物甲烷化效率。在电压为4V时，BEAD反应器的甲烷产量为264mL/g泥煤，显著高于对照反应器的16mL/g泥煤。BEAD反应器具有较低的溶液内阻和电荷转移电阻，从而提高了甲烷生产的电子转移效率。电活性细菌Firmicutes和Proteobacteria丰度显著增加，而乙酸产甲烷途径随着电压的增加逐渐增加，泥煤生物甲烷化效率显著提高。 （3）探究了不同电极催化剂条件下生物电化学系统强化泥煤甲烷化的情况。研究了铁、钴、镍、镍钴混合以及铁钴镍混合材料作为催化剂，分别探究了各反应器内BEAD系统的各种参数，其中铁钴镍混合组的甲烷产气量最佳，达到了237.32mL，含量最高达到了62.09%，pH以及COD降解率等各项BEAD系统稳定性指标更加均衡且稳定，并且在CV和EIS中也有着上佳表现，这表明综合添加适宜配比的铁钴镍作为电极催化剂可以提升包括电极上、溶液中的直接种间电子传递，电活性细菌活性得到改善，并且产甲烷菌更加活跃，导致甲烷的产率的进一步提升。 综上所述，本论文以泥煤作为底物，分别探讨了（1）泥煤生物甲烷势实验；（2）泥煤的氧化机理；（3）不同电位条件对BEAD强化泥煤甲烷化的影响；（4）不同催化剂对BEAD强化泥煤甲烷化的影响，并通过多种表征手段，包括各类水质指标，气体产率与含量，SEM表征，电化学分析，微生物群落以及代谢路径的预测等方式，阐明了BEAD强化泥煤生物甲烷化的机理，阐述了BEAD强化泥煤的直接中间电子传递的优势电子传递路径，揭示了各类电活性微生物在BEAD强化泥煤甲烷化过程中的关键作用，并通过SEM分析和基因代谢路径的丰度验证了实验的结果。
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