摘要
随工业的不断发展，其所排放的废水中含有各种污染物，包括一些重金属，有机染料等。六价铬(Cr(Ⅵ))因具潜在致癌性、对环境持久危害性被列入有毒污染物名录。染料和Cr(Ⅵ)常共存于工业废水中，甲基橙(MO)是一种较难降解偶氮类有色化合物，在同类染料中具有代表性。半导体光催化技术被认为绿色无污染、可同时去除Cr(Ⅵ)和染料的有效手段之一。钨酸铋(Bi2WO6)作为一种典型Aurivillius层状钙钛矿材料，因具独特层状结构、热和光化学稳定性及环境友好性等而备受关注。然而，有限的可见光吸收和光生载流子分离缓慢阻碍其实际应用。本文以Bi2WO6为基材，采用非金属元素掺杂策略，对Bi2WO6的能带结构进行优化，获得F、S掺杂纳米Bi2WO6光催化材料，研究其对Cr(Ⅵ)还原和MO降解的可见光催化性能，探索提高其可见光催化效率的途径。主要研究内容与成果如下： 1.通过水热法，调变F掺杂量制备F掺杂Bi2WO6光催化剂(F-Bi2WO6)，以MO和Cr(Ⅵ)为目标污染物，探究其可见光催化还原Cr(Ⅵ)和降解MO的活性。研究表明，F掺杂量与F-Bi2WO6的形貌结构、光催化活性密切相关，适量F?掺杂可使Bi2WO6晶体电子结构发生改变，诱导氧空位、减小禁带宽度，获得红细胞状F-Bi2WO6纳米片催化剂，从而加速了光生载流子迁移速率和促进光生载流子有效分离，增强光催化活性。优化的F1.0-Bi2WO6在120分钟内Cr(Ⅵ)还原率达93.9%，MO降解率达90.1%。 2.针对除卤族元素掺杂减小Bi2WO6禁带宽度，拓宽可见光吸收范围，促进光生载流子有效分离外，进行S掺杂对Bi2WO6在可见光下催化还原Cr(Ⅵ)和降解MO的活性研究。结果发现，适量S掺杂可改变Bi2WO6电子结构、诱导氧空位，但并不影响其形貌结构，且S-Bi2WO6禁带宽度较F-Bi2WO6进一步减小，光催化氧化活性显著提高，但还原活性下降。优化的S0.90-Bi2WO6在120分钟内Cr(Ⅵ)还原率为88.2%，而75分钟内MO降解率高达97.6%。 3.制备了氟、硫共掺杂的光催化剂(S/F-Bi2WO6)，经表征及理论分析，材料在保持较高催化活性的情况下仍然具有较好的稳定性。促进了光生电子-空穴对的分离，降低了载流子的复合速率，有利于提高材料的光催化活性。以MO的氧化和Cr(Ⅵ)的还原，考察材料的光催化性能，结果表明，S0.10F-Bi2WO6材料具有最高的光催化活性，120分钟内Cr(Ⅵ)还原率达94.3%，MO降解率达95.4%。
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