摘要
石墨烯自2004年被成功合成以来，一直备受人们关注。这主要得益于其线性色散的狄拉克态所诱发的诸多奇特性能，如良好的热传导性、高载流子迁移率以及分数量子霍尔效应等。当然，这也引发了人们探寻其他类石墨烯二维狄拉克材料的热潮。近年来，除了各向同性的二维狄拉克半金属外，各向异性的二维狄拉克半金属因其色散的方向依赖性及其产生的丰富物理现象而成为当前凝聚态物理研究的前沿热点。然而，从目前已发现的二维狄拉克半金属来看，理论预测的、尤其是实验证实的具有强各向异性的真实材料非常有限。本文基于最新实验进展(J.Am.Chem.Soc.,2022,144(18):8214-8222),结合第一性原理计算，在Ag-C化合物中预测了两种新的具有强各向异性二维狄拉克半金属，并发现了多种拓扑量子态共存的现象，主要研究内容及结果如下: (1)基于第一性原理方法，我们针对最新实验合成的二维有机金属化合物Ag3C20单层开展了系统的力学和电子性质计算研究。结果表明，由于其独特的成键方式，Ag3C20单分子层不仅表现出很强的力学各向异性，而且还具有丰富的、方向依赖的、应力可调的狄拉克态。在费米能级以下，本征的狄拉克点形成了两条受镜像对称保护的准Ⅲ类节线，在微小应变作用下可进一步演化为杂化节线环;有趣的是，在临界应变(3％压缩应变)下，两个Ⅰ类的狄拉克锥，在费米能级以上合并为一种独特的半狄拉克态——沿X→S路径具有标准的Ⅰ类狄拉克色散，但在与之垂直X-→Γ路径上具有两种不同情况的能带色散(其中一条带为二次色散;另外一条带为准平带，几乎无色散)。这种半狄拉克态的低能区域同时具有方向依赖的强局域重费米子、常规有质量载流子和超快无质量狄拉克费米子。 (2)基于以上工作，我们进一步从理论上设计了一种新的二维有机金属Ag-C化合物，即Ag3C12单层。该体系具有Pmmm晶体对称性，其正交格子的晶胞中含有3个Ag原子和12个C原子，形成完好的纯平面结构。通过弹性常数、声子色散谱及第一性原理分子动力学模拟，我们系统证明了该结构具有很好力学、动力学和热学稳定性。与Ag3C20单层类似，由于x和y方向成键的显著差异，Ag3C12单层也表现出很强的力学各向异性。此外，我们通过对其电子性质的研究，发现Ag3C12单层在本征情况下在费米能级附近存在准Ⅲ类狄拉克态(准平带与线性带交叉而成)。与Ag3C20单层不同的是，Ag3C12单层在2.5％的拉伸应变下，会在费米能级以下出现半狄拉克态——在S→X路径上表现出标准的Ⅰ类狄拉克色散，但在与之垂直的S→Y路径上具有二次色散。 与多数纯理论设计的工作不同的是，本文以最新实验合成的材料为研究基础，所揭示的独特电子性质有望在后续角分辨光电子能谱实验中得以验证。由于多种强各向异性Dirac态的共存，力学响应敏感的Ag3Cx(x=12,20)单层或将成为实现有趣狄拉克物理和超高速灵敏器件的理想二维材料。
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